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研究背景
針對當前界面太陽能蒸發(fā)器因缺乏動態(tài)調(diào)節(jié)能力而難以適應復雜環(huán)境變化、易受鹽結晶堵塞及功能單一等問題,本研究提出并構建了一種基于溫度響應性聚合物聚(N-異丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)的熱適應性界面太陽能蒸發(fā)器。通過引入丙烯酸(AA)共聚形成聚(NIPAM-AA)雙網(wǎng)絡體系,有效解決了純PNIPAM機械性能差、結構不穩(wěn)定的缺陷,同時增強了吸水能力和功能可擴展性。進一步采用N,N’-亞甲基雙丙烯酰胺(MBA)和瓊脂(AG)構建動態(tài)多網(wǎng)絡結構,精準調(diào)控聚合物鏈的運動自由度,在保留溫度敏感性的前提下確保結構穩(wěn)定與機械韌性。為優(yōu)化光熱轉換性能,引入原位生長的ZIF-67@CNTs復合材料作為光熱層,利用ZIF-67的多孔結構與Co2+配位效應協(xié)同改善潤濕響應、離子傳輸及耐鹽性能。該蒸發(fā)器利用PNIPAM的低臨界溶解溫度特性,實現(xiàn)低溫( LCST)時分子內(nèi)氫鍵主導的疏水釋水狀態(tài)之間的可逆轉變,從而動態(tài)調(diào)節(jié)潤濕性與離子濃度,抑制鹽結晶。同時,熱馬蘭戈尼效應與溶質馬蘭戈尼效應協(xié)同作用,利用溫度梯度和濃度差促進離子回流與水分反向傳輸,顯著增強抗鹽穩(wěn)定性。該研究為構建具有環(huán)境自適應能力的高效、穩(wěn)定、多功能太陽能蒸發(fā)器提供了新的設計思路。
基于該設計,這種熱自適應蒸發(fā)器在動態(tài)環(huán)境中實現(xiàn)了性能的自我優(yōu)化。在一個太陽輻射下,蒸發(fā)速率穩(wěn)定在3.88 kg m?2 h?1,輸出功率為103.3 mW/m2。在復雜水處理過程中,亞甲藍染料和乳化廢水的去除效率超過99.9%,顯示出優(yōu)異的實用性。本研究通過雙單體體系和雙交聯(lián)網(wǎng)絡的創(chuàng)新設計,解決了純PNIPAM水凝膠在界面蒸發(fā)應用中的核心缺陷。研究揭示了結構調(diào)控、潤濕優(yōu)化、熱響應特性與水-電解質共產(chǎn)之間的內(nèi)在關系,為高性能界面太陽能蒸發(fā)器的發(fā)展提供了新思路。
相關研究以“Thermo-Adaptive Interfacial Solar Evaporators Enhancedby Tunable Structure and Wettability for High-Efficiency Water and Electricity Cogeneration”為題,發(fā)表在國際知名期刊《Advanced Functional Materials》。(中科院一區(qū)TOP,JCR一區(qū),IF=19)
相關數(shù)據(jù)
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圖1.(一)溫度變化引起的氫鍵變化。(a)當溫度降低時,分子間的氫鍵增強,中間水的含量上升。(b)當溫度升高時,分子內(nèi)氫鍵的含量大于分子間氫鍵的含量。 (二)溫度的變化會導致潤濕性發(fā)生變化,進而引起通道內(nèi)離子濃度的變化。(a,b)低溫區(qū)和高溫區(qū)。隨著溫度升高,潤濕性降低,通道內(nèi)的離子濃度也降低。 (三)兩種馬蘭戈尼效應的共同作用增強了蒸發(fā)器的抗鹽性。 (a,b)熱馬蘭戈尼效應和溶質馬蘭戈尼效應。熱馬蘭戈尼效應提高了通過溫度作用的鹽的回流速率。差異。溶質的馬蘭戈尼效應通過在蒸發(fā)過程中形成濃度差,從而提高了水的回流速度。
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圖2.(a - d)NA-3、NA-4.5、NA-6 和 NA-7.5 的掃描電子顯微鏡圖像。(e)NAZ 的掃描電子顯微鏡圖像。(f1 - f4)NAZ 的能譜圖像。(g、h)ZIF-67@CNTs 的掃描電子顯微鏡圖像。(i)ZIF-67 的掃描電子顯微鏡圖像。(j)不同單體比例下水凝膠的傅里葉變換紅外光譜圖像。(k)ZIF-67@CNTs、ZIF-67 和 CNTs 的 X 射線衍射圖像。
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圖3.(a) PNIPAM、PAA、NAZ 和 NA-6 的 DSC 測試。(b,c) 在低溫和高溫條件下進行的吸水測試。(d) 在低溫和高溫條件下的紅外測試。(e) PNIPAM 和 PAA 在冷、熱條件下的接觸角測試。(f) 溫度變化下構象轉變的機制。圖中顯示的誤差線表示三次測試的標準偏差。
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圖4.(a)NAZ-ZC 的水合網(wǎng)絡結構。 (b - d)對 NA-3、NA-4.5、NA-6 和 NA-7 的強度測試、TGA 和 DSC 測試。 (e)NA-3、NA-4.5、NA-6 和 NA-7.5 的 IW/FW 值。 (f,g)對 NA-6 和 NAZ 的拉曼光譜測試。
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圖5.(a)蒸發(fā)示意圖。 (b)不同單體比例的水凝膠的蒸發(fā)速率和質量變化。(c)循環(huán)測試。 (d、e)水凝膠內(nèi)部成分與水在低溫和高溫下的相互作用圖。 (f)蒸發(fā)器的蒸發(fā)速率與 IW/FW 有關。 (g、h)在不同水面暴露高度和太陽輻射強度下蒸發(fā)速率的變化。 (i)NAZ-ZC 與其他現(xiàn)有蒸發(fā)器的比較。 本章中上述所有的蒸發(fā)測試均在 3.5% 重量百分比的 NaCl 溶液條件下進行。 圖中所示的誤差條代表三次測試的標準偏差。
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圖6.(a)太陽能轉換示意圖。 (b)水凝膠蒸發(fā)器上部與下部之間的溫差。(c)鹽晶體在 NAZ-ZC 表面發(fā)生回流。(d)鹽耐受機制示意圖。(e、f)NA 通過鹽的運輸示意圖。(g、h)NAZ 通過鹽的運輸示意圖。(i)不同高度的蒸發(fā)速率。(k)鹽耐受和蒸發(fā)穩(wěn)定性測試。(k)循環(huán)測試。(l)接觸角測量。本章中上述所有鹽耐受測試均在 15wt.% 的 NaCl 溶液條件下進行。圖中所示的誤差條代表了三次測試的標準偏差。
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圖7.(a)戶外蒸發(fā)裝置。(b)戶外蒸發(fā)測試。 (c,d)水的電阻值和離子濃度測試。(e)水分子和離子在通道中的移動情況。(f)蒸發(fā)發(fā)電裝置的原理圖。 (g,h)開路電壓和電流曲線。(i)高性能水凝膠蒸發(fā)器的對比分析。
研究結論
本研究探討了熱響應性PNIPAM在太陽能蒸發(fā)中的應用。制備的NAZ-ZC水凝膠蒸發(fā)器具有熱響應結構和可調(diào)節(jié)性能。在1個太陽光照射下,可實現(xiàn)穩(wěn)定蒸發(fā)速率為3.88 kg m?2 h?1。它可以在15 wt.% 高濃度鹽水中連續(xù)產(chǎn)生純水達48小時而不產(chǎn)生鹽分積累。亞甲藍染料和乳化廢水的去除率超過99.9%。此外,該蒸發(fā)器可以實現(xiàn)水與電的聯(lián)合生產(chǎn)。在1小時的太陽照射下,最大輸出電壓為104.39 mV,電流為98.98 μA,最大輸出功率為103.3 mW/m2。本研究揭示了PNIPAM的作用機制,并為淡水短缺和廢水處理提供了解決方案。所提出的太陽能水與電聯(lián)合生產(chǎn)方法有望促進技術創(chuàng)新和工業(yè)發(fā)展。
DOI:10.1002/adfm.202529792
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