地球環(huán)境所構(gòu)筑新型材料高效滅活生物氣溶膠

生物氣溶膠是病原體空氣傳播的重要媒介，對人類生命健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅。光催化技術(shù)作為一種由光生自由基驅(qū)動的綠色消殺技術(shù)，與傳統(tǒng)紫外照射、化學(xué)消毒等技術(shù)相比，具有環(huán)境友好、無耐藥性風(fēng)險及可避免產(chǎn)生致癌副產(chǎn)物等優(yōu)勢，極具應(yīng)用前景。但現(xiàn)有光催化體系需百瓦級強(qiáng)光照射數(shù)小時，才能生成足夠有效滅活病原體的自由基，且其對遺傳物質(zhì)的破壞機(jī)制仍不明確。因此，開發(fā)兼具低能耗、快速與高效特性的新材料，并系統(tǒng)揭示其在分子水平上對病原體遺傳物質(zhì)的滅活機(jī)制，不僅將深化對環(huán)境催化理論的科學(xué)認(rèn)知，也可推動光催化新型材料在室內(nèi)空氣消毒與公共衛(wèi)生防護(hù)領(lǐng)域的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用。

中國科學(xué)院地球環(huán)境所空氣凈化新技術(shù)團(tuán)隊（AirPNT）基于在異質(zhì)結(jié)界面對電子傳輸?shù)木_調(diào)控，構(gòu)筑了一種能穩(wěn)定低價態(tài)Cu(I)的新型Cu2O/ZIF-8材料（圖1）。新型材料在低至13 W的弱光環(huán)境中，僅需5 μg mL-1的材料投加濃度，即可在15分鐘內(nèi)實現(xiàn)對革蘭氏陰性菌和陽性菌的廣譜徹底滅活，展現(xiàn)出極具市場競爭力的光催化性能。機(jī)制分析發(fā)現(xiàn)，新型材料在異質(zhì)界面處基于費米能級匹配形成的富電子層結(jié)構(gòu)，不僅有效穩(wěn)定了Cu(I)價態(tài)，還促進(jìn)了光生載流子的空間分離與定向遷移，顯著提升了長壽命超氧自由基的生成效率，從而有效實現(xiàn)對病原體膜結(jié)構(gòu)的破壞，并使其DNA斷鏈（圖2）。轉(zhuǎn)錄組學(xué)分析進(jìn)一步揭示了其不可逆的遺傳物質(zhì)滅活機(jī)制，差異表達(dá)基因涉及膜結(jié)構(gòu)破壞、遺傳物質(zhì)失活、蛋白功能紊亂，及氧化應(yīng)激損傷等關(guān)鍵生物過程（圖3）。氣相微反應(yīng)器中的生物氣溶膠光催化滅活實驗以及大氣顆粒物共存體系下的性能評估，則充分驗證了該材料在環(huán)境空氣應(yīng)用中的高效光催化活性與優(yōu)異穩(wěn)定性（圖4）。

相關(guān)成果發(fā)表于Environment Science & Technology。該工作受國家自然科學(xué)基金（42403080和42407150）、中國科學(xué)院青年交叉團(tuán)隊（JCTD-2022-17）和黃土科學(xué)全國重點實驗室重點項目（SKLLQGZD2503）共同資助。

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c08583

圖1. Cu2O/ZIF-8異質(zhì)結(jié)的界面電子分布（a）與光催化滅活病原體性能對比（b）

圖2.?異質(zhì)結(jié)光催化破壞病原體膜結(jié)構(gòu)和DNA斷鏈機(jī)制

圖3. 異質(zhì)結(jié)光催化過程影響遺傳物質(zhì)表達(dá)機(jī)制

圖4. 氣相微反應(yīng)器光催化滅活生物氣溶膠實驗（a）與大氣顆粒物共存體系下的性能評估實驗（b）