云南大學蔣峰芝團隊在新污染物去除與高級氧化催化材料構筑領域取得系列重要進展

導讀

近日，云南大學化學科學與工程學院蔣峰芝教授團隊依托化學科學與工程學院、國際河流與生態安全研究院以及云南新興污染物控制國際聯合實驗室，在新污染物去除與高級氧化催化材料構筑領域取得系列重要進展。相關研究成果先后發表于Environmental Science & Technology、Water Research、Chemical Engineering Journal、Journal of Cleaner Production、Journal of Colloid and Interface Science等國際權威期刊。該團隊針對傳統活化劑（PMS、PAA、H2O2）高級氧化過程中催化選擇性不足、金屬流失風險、多污染物協同去除困難以及復雜水體適應性差等問題，設計并生成了單原子MOF及普魯士藍等系列復合材料，系統闡明了“吸附-催化協同”“電子轉移橋聯”與“限域空間/氫鍵輔助非自由基路徑”等作用機制。

一.構筑單原子MOF高效降解抗生素機理研究

研究團隊在Environmental Science & Technology期刊上以“Selective Activation of PMS by a Single-Atom MOF in Confined Space: Hydrogen Bond-Assisted Nonradical Pathway and Continuous Flow Verification”為題發表論文。該研究針對傳統PMS活化過程中自由基路徑選擇性不足、氧化劑利用率不高以及連續流應用穩定性受限等關鍵難題，構建了具有限域孔道結構的單原子Co SA-MOF催化體系，提出了“氫鍵輔助+污染物介導雙電子轉移”驅動的非自由基活化新機制。研究結果表明，材料中的孤立Co(II)/Co(III)位點與未配位N-H基團產生協同效應，可顯著降低Co(IV)=O生成及其向單線態氧轉化的能壘，進而實現PMS的高效、選擇性非自由基活化；該體系具有極低的Co浸出量，且環境足跡優于Co3O4/PMS體系，為構筑高效、綠色、可工程化應用的新型PMS催化材料提供了新思路與理論支撐。

研究團隊在Chemical Engineering Journal期刊上以“Synergistic adsorption-catalysis system based on the advanced oxidation technology of single-atom MOFs: Selective degradation and contribution to different ionization potential pollutants”為題發表論文。該研究針對復雜水體中多種新污染物共存條件下催化選擇性不足、不同結構污染物降解差異顯著等關鍵問題，設計合成了Zn、Co、Cu三種單原子M-N4-C型MOF，提出了“吸附-催化協同”驅動的選擇性氧化策略。研究結果表明，該體系依托Co-N4位點建立電子傳遞通道，其中低電離勢污染物主要由單線態氧主導降解，而高電離勢或位阻較大的污染物則需要多種活性物種協同作用。該研究從污染物電離勢差異和界面吸附行為角度出發，深化了對單原子MOF選擇性催化降解機制的科學認識，也為復雜新污染物體系的精準去除提供了重點理論依據。

此外，研究團隊在Journal of Cleaner Production及Journal of Colloid and Interface Science發表的相關論文，分別闡明了對應MOF材料高催化活性的內在機理與降解路徑選擇規律。

二.鈷鐵普魯士藍類似物降解污染物的效能及機理研究

研究團隊在Water Research期刊上以“Two-dimensional Prussian blue analog-based catalytic membrane for effective decontamination of micropollutants”為題發表論文。該研究采用可控配位聚合法制備鈷鐵普魯士藍類似物Co/Fe?PBA二維納米片，并通過真空抽濾將其固定于聚多巴胺（PDA）改性的親水PTFE膜基底，成功構建Co/Fe?PBA/PDA復合膜體系，有效解決了粉末催化劑難以分離回收的工程應用瓶頸。納米片有序堆疊形成納米限域通道，為催化反應提供限域空間，可快速活化過氧乙酸（PAA）實現水體污染物的高效降解去除。

研究團隊在Chemical Engineering Journal期刊上以“Millimeter-scale chitosan-supported Co-Fe PBA spheres for efficient PAA activation: Continuous decontamination of emerging contaminants”為題發表論文。該研究以殼聚糖（CS）為三維聚合物支撐基質，設計制備了CS?CoFe PBA毫米級小球，充分結合雙金屬PBA優異的高PAA活化活性與殼聚糖的包裹限域效應，顯著提升了活性物種產率。該毫米級小球材料易于分離回收且在長時間連續流條件下仍保持高降解效率，為催化材料在實際環境修復中的應用提供了新的途徑。

上述系列研究成果均以云南大學為第一完成單位。資源與環境專業博士研究生周思翰為4篇論文（發表于 Environmental Science & Technology、Chemical Engineering Journal、Journal of Cleaner Production、Journal of Colloid and Interface Science的論文）的第一作者；資源與環境專業博士研究生李慧穎為2篇論文（發表于Water Research、Chemical Engineering Journal的論文）的第一作者。云南大學蔣峰芝教授為6篇論文的共同通訊作者；其他共同通訊作者分別為中國科學院理化技術研究所聞利平研究員（發表于Environmental Science & Technology的論文）、昆明理工大學潘學軍教授（發表于Chemical Engineering Journal的論文）、大連理工大學劉艷彪教授（發表于Water Research、Chemical Engineering Journal的論文）、云南大學杜琳教授（發表于Journal of Colloid and Interface Science的論文）、云南民族大學羅利軍教授（發表于Journal of Cleaner Production的論文）。云南大學王瑞東、楊云、李猛、崔禹潔、肖愛金、王冰雨、王璐瑤、陳政熙、張偉等人為論文共同作者。

該系列研究得到國家自然科學基金、云南省西南聯合研究生院科技專項、云南新興污染物控制國際聯合實驗室開放基金、云南省興滇英才支持計劃等項目的資助。博士研究生周思翰獲云南省博士生服務產業科研創新培育項目資助。

論文鏈接：

Environmental Science & Technology論文: https://doi.org/10.1021/acs.est.5c16779

Chemical Engineering Journal論文: https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.163031

Journal of Cleaner Production論文: https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2024.143807

Journal of Colloid and Interface Science 論文: https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.11.004

Water Research 論文: https://doi.org/10.1016/j.watres.2025.123855

Chemical Engineering Journal論文: https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.172043

來源：云南大學