芝加哥大學(xué)可拉伸OLED重大突破，外部量子效率達(dá)8%

突破可拉伸OLED性能瓶頸：高效電子注入新設(shè)計(jì)推動(dòng)可穿戴顯示技術(shù)發(fā)展

可拉伸有機(jī)發(fā)光二極管（OLED）正逐步改變?nèi)藱C(jī)交互與可穿戴技術(shù)的面貌，然而其性能仍遠(yuǎn)不及商業(yè)化的非可拉伸OLED，主要瓶頸在于電子注入效率低下。盡管近年來(lái)在可拉伸發(fā)光層方面取得顯著進(jìn)展，如熒光、磷光及熱激活延遲熒光材料的開發(fā)，但電子傳輸層與陰極的設(shè)計(jì)卻一直未能實(shí)現(xiàn)理想的能級(jí)對(duì)齊與可拉伸性，導(dǎo)致器件整體效率受限。

為解決這一難題，芝加哥大學(xué)王思泓、Juan J. de Pablo合作通過(guò)重新設(shè)計(jì)電子傳輸層與陰極結(jié)構(gòu)，成功實(shí)現(xiàn)了高效電子注入。他們開發(fā)了一種具有高拉伸性和理想能級(jí)的共聚物電子傳輸層，并利用液態(tài)金屬脆化效應(yīng)賦予鋁薄膜可拉伸性，同時(shí)保持其電學(xué)和光學(xué)特性。基于這兩項(xiàng)創(chuàng)新，研究團(tuán)隊(duì)制備出全可拉伸OLED器件，其外部量子效率高達(dá)8%，開啟電壓低至3.5V，性能與使用相同發(fā)光層的剛性O(shè)LED相當(dāng)，顯著縮小了可拉伸器件與標(biāo)準(zhǔn)器件之間的性能差距。相關(guān)論文以“Enabling efficient electron injection in stretchable OLED”為題，發(fā)表在Nature Materials上。

圖1展示了本研究在電子注入能級(jí)對(duì)齊方面的突破。與以往設(shè)計(jì)相比，新型可拉伸電子傳輸層聚合物與脆化鋁陰極的結(jié)合，有效提升了電子注入效率。圖中比較了不同可拉伸電極（如銀納米線、碳納米管等）的功函數(shù)，凸顯了鋁陰極在低功函數(shù)方面的優(yōu)勢(shì)。此外，器件在拉伸狀態(tài)下仍能穩(wěn)定發(fā)光，顯示出其在實(shí)際應(yīng)用中的潛力。

圖1：通過(guò)可拉伸ETL聚合物和可拉伸陰極設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)高效電子注入。a：與先前設(shè)計(jì)相比，本研究通過(guò)新型ETL聚合物和陰極層改善了電子注入的能級(jí)對(duì)齊。b：基于共聚物設(shè)計(jì)的可拉伸ETL聚合物。c：基于液態(tài)金屬對(duì)鋁薄膜脆化效應(yīng)的可拉伸陰極設(shè)計(jì)（左），以及本研究可拉伸陰極與銀納米線、碳納米管和PEDOT:PSS電極的功函數(shù)比較（右）。d：使用本研究可拉伸ETL聚合物和脆化鋁陰極制備的全可拉伸OLED器件照片。e：本研究可拉伸TADF-OLED的最大外部量子效率和開啟電壓與先前設(shè)計(jì)的比較。

圖2進(jìn)一步揭示了新型電子傳輸層聚合物的結(jié)構(gòu)與性能。通過(guò)密度泛函理論與分子動(dòng)力學(xué)模擬，研究人員發(fā)現(xiàn)聚合物主鏈中烷基鏈的引入不僅增強(qiáng)了材料的拉伸性，還保持了較高的三重態(tài)能級(jí)，有效抑制了激子淬滅。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該類聚合物具有與常用小分子電子傳輸材料相當(dāng)?shù)碾娮舆w移率與能級(jí)位置，且在OLED器件中實(shí)現(xiàn)了高達(dá)9%-10%的外部量子效率，遠(yuǎn)超以往基于PFN-Br的可拉伸電子傳輸層。

圖2：不同烷基鏈摩爾分?jǐn)?shù)的可拉伸ETL聚合物表征。a：DFT模擬顯示聚合物構(gòu)象結(jié)構(gòu)與LUMO分布。b：從MD模擬中提取的五種PTG基聚合物的三嗪-三嗪構(gòu)型統(tǒng)計(jì)。c,d：PTG75D的LUMO/HOMO能級(jí)與T1能級(jí)與PEIE_PFN-Br、TPBI和TmPyPB的比較。e：電子僅器件中測(cè)得的PTG基聚合物電子遷移率。f：用于表征PTG基聚合物作為ETL的OLED器件結(jié)構(gòu)示意圖。g,h：使用四種PTG基聚合物、PEIE_PFN-Br、TPBI和TmPyPB作為ETL的OLED器件的代表性J-V與L-V曲線及最大外部量子效率。

圖3聚焦于電子傳輸層聚合物的機(jī)械性能。隨著烷基鏈摩爾分?jǐn)?shù)的增加，材料的裂紋起始應(yīng)變從不足5%提升至200%，同時(shí)玻璃化轉(zhuǎn)變溫度與彈性模量逐漸降低。在拉伸過(guò)程中，OLED器件的電流密度、亮度與效率均保持穩(wěn)定，即使經(jīng)過(guò)500次100%應(yīng)變的循環(huán)拉伸，性能也未出現(xiàn)明顯衰減。非親和位移分析表明，軟性烷基鏈有效增強(qiáng)了整體結(jié)構(gòu)的形變能力。

圖3：ETL聚合物的可拉伸性。a：五種ETL聚合物薄膜在PDMS基底上的裂紋起始應(yīng)變。b：PTG75D薄膜在100%應(yīng)變下的光學(xué)顯微鏡與原子力顯微鏡圖像。c：四種不同烷基鏈分?jǐn)?shù)ETL聚合物的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度與彈性模量。d：用于表征拉伸下ETL聚合物OLED性能的器件結(jié)構(gòu)示意圖。e：PTG75D在不同應(yīng)變下的代表性J-V與L-V曲線。f：PTG75D在不同應(yīng)變下的歸一化最大外部量子效率與電致發(fā)光光譜。g：PTG75D薄膜作為ETL在OLED中重復(fù)拉伸的示意圖。h：PTG75D經(jīng)不同次數(shù)100%應(yīng)變循環(huán)后的代表性J-V與L-V曲線。i：PTG75D經(jīng)不同次數(shù)拉伸后的歸一化最大外部量子效率與電致發(fā)光光譜。j：非親和位移示意圖。k：ETL聚合物在5%應(yīng)變下主干剛性段、軟鏈與側(cè)鏈的非親和位移分布。

圖4介紹了基于液態(tài)金屬脆化效應(yīng)的可拉伸陰極設(shè)計(jì)。通過(guò)在鋁薄膜表面涂覆AlGaIn液態(tài)金屬，研究人員成功實(shí)現(xiàn)了鋁的脆化，使其在拉伸時(shí)不易形成宏觀裂紋。該陰極保留了鋁的低功函數(shù)（約2.9 eV）和高反射率，電子注入能力與標(biāo)準(zhǔn)鋁陰極相當(dāng)，遠(yuǎn)優(yōu)于以往使用的銀納米線或PEDOT:PSS電極。

圖4：基于液態(tài)金屬脆化效應(yīng)的可拉伸鋁薄膜陰極設(shè)計(jì)。a：液態(tài)金屬（AlGaIn）層脆化鋁薄膜以實(shí)現(xiàn)高拉伸性的示意圖。b：脆化鋁表面的SEM圖像與EDS元素分布圖。c,d：在無(wú)氧環(huán)境中，Al摻入EGaIn顯著改善液態(tài)金屬在鋁表面與PDMS表面的潤(rùn)濕性。e：脆化鋁薄膜從表面至不同深度的鋁、鎵、銦原子分?jǐn)?shù)分布。f：脆化鋁薄膜與未處理鋁薄膜在應(yīng)變下的方塊電阻變化。g：脆化鋁薄膜與未處理鋁薄膜在100%應(yīng)變下的光學(xué)顯微鏡圖像。h：通過(guò)UPS測(cè)量LiF/鋁雙層陰極的功函數(shù)受脆化處理的影響。i：不同EIL/陰極雙層在電子僅器件中的電子注入能力比較。j：脆化鋁薄膜與普通鋁、PEDOT:PSS和銀納米線薄膜的反射光譜比較。

圖5展示了整合上述設(shè)計(jì)的全可拉伸OLED器件。該器件在拉伸至60%-80%應(yīng)變時(shí)仍能維持75%以上的初始效率，發(fā)光光譜與色坐標(biāo)保持穩(wěn)定。與以往報(bào)道的可拉伸發(fā)光器件相比，本研究器件在效率與開啟電壓方面均達(dá)到領(lǐng)先水平，適用于從藍(lán)光到紅光的廣色域顯示應(yīng)用。

圖5：基于可拉伸ETL聚合物（PTG75D）與脆化鋁陰極的全可拉伸OLED。a：器件結(jié)構(gòu)示意圖。b：器件能級(jí)圖。c：代表性電流密度-電壓與亮度-電壓曲線。d：代表性外部量子效率-電流密度曲線。e：代表性O(shè)LED器件在0%至80%應(yīng)變下的照片。f：可拉伸OLED在不同應(yīng)變下的歸一化亮度與外部量子效率。g：本研究可拉伸OLED與以往報(bào)道的可拉伸OLED、量子點(diǎn)LED及發(fā)光電化學(xué)電池在開啟電壓與電流效率方面的比較。

本研究成果成功解決了可拉伸OLED發(fā)展中長(zhǎng)期存在的電子注入難題，通過(guò)創(chuàng)新性的電子傳輸層與陰極設(shè)計(jì)，使全可拉伸器件在性能上逼近傳統(tǒng)剛性O(shè)LED。這不僅為高性能、類皮膚顯示技術(shù)的商業(yè)化鋪平了道路，也為未來(lái)集成更高性能發(fā)光材料提供了可靠平臺(tái)。

作者簡(jiǎn)介

王思泓
芝加哥大學(xué)普利茲克分子工程學(xué)院
Assistant Professor

2009年于清華大學(xué)獲學(xué)士學(xué)位，2014年于佐治亞理工學(xué)院獲材料科學(xué)與工程博士學(xué)位。2015年至2018年，于斯坦福大學(xué)化學(xué)工程專業(yè)從事博士后研究。在眾多高影響力期刊上發(fā)表論文80余篇，包括Science, Nature, Nature Materials, Nature Electronics, Matter等。

研究團(tuán)隊(duì)聚焦于可作為新一代技術(shù)用于生物醫(yī)學(xué)研究和治療的柔性聚合物生物電子材料和設(shè)備。截至2024年10月，相關(guān)研究被引27,500多次，H指數(shù)為66。并連續(xù)被Clarivate Analytics評(píng)為“高被引科學(xué)家”(2020-2023)，榮獲美國(guó)國(guó)立衛(wèi)生研究院(NIH)院長(zhǎng)新創(chuàng)新者獎(jiǎng)、美國(guó)國(guó)家科學(xué)基金會(huì)(NSF)CAREER獎(jiǎng)、美國(guó)海軍研究辦公室(ONR)青年研究員獎(jiǎng)、麻省理工學(xué)院《技術(shù)評(píng)論》35歲以下創(chuàng)新者獎(jiǎng)(TR35全球榜單)等獎(jiǎng)項(xiàng)。

來(lái)源：高分子科學(xué)前沿

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