山大楊家躍&山師韓張華ACS Photonics：超薄雙帶極化超表面實現(xiàn)穩(wěn)健遠紅外探測

近日，山東大學(xué)前沿交叉科學(xué)青島研究院楊家躍教授課題組聯(lián)合山東師范大學(xué)韓張華教授在納米光子學(xué)領(lǐng)域取得進展，相關(guān)成果以“Ultrathin Dual-Band Polaritonic Metasurface Enabling Robust Far-Infrared Detection”為題，發(fā)表于ACS Photonics（https://doi.org/10.1021/acsphotonics.5c02761）。該研究提出一種以超薄元原子結(jié)構(gòu)實現(xiàn)遠紅外波段共振的策略，打破長共振波長伴隨高元原子厚度的固有矛盾；實驗結(jié)果顯示，采用 h = 70 nm 的元原子即可在 λ = 21.9 μm 處實現(xiàn)共振（h/λ = 0.32%），尺寸要求顯著低于既往方案。山東大學(xué)前沿交叉科學(xué)青島研究院22級博士研究生成濤為論文第一作者，楊家躍教授與韓張華教授為論文通訊作者，山東大學(xué)為第一完成單位。

研究背景:

遠紅外波段（FIR，>15 μm）包含豐富的分子指紋信息，并因穿透深度大、光子能量低而適用于醫(yī)學(xué)、傳感與能源技術(shù)中的安全、無創(chuàng)應(yīng)用。超表面通過將電磁場限制在亞波長單元內(nèi)并增強光—物質(zhì)相互作用，推動了紅外器件向芯片集成、微型化與超薄化發(fā)展。然而，將可調(diào)諧光學(xué)共振進一步擴展到更長紅外波長面臨根本性瓶頸：受衍射極限與材料在該波段本征吸收弱（色散弱）的共同制約，為實現(xiàn)高效光子—材料耦合往往需要更長的有效光程，進而不可避免地推高結(jié)構(gòu)尺寸。現(xiàn)有方案通常依賴多層腔結(jié)構(gòu)或高元原子高度超表面，這不僅提升制備難度，也增加了成本。聲子極化激元平臺為緩解上述矛盾提供了可行路徑：在材料的Reststrahlen 帶內(nèi)，強光子—聲子耦合可激發(fā)表面聲子極化激元（SPhPs），并通過超表面工程實現(xiàn)局域化，形成局域表面聲子極化激元（LSPhPs）。此類結(jié)構(gòu)即使元原子高度僅為百納米量級，也可在約10 μm 波段實現(xiàn)強共振吸收。盡管如此，由于多數(shù)聲子極化激元材料的 Reststrahlen 帶通常止于~15 μm 以下，將共振波長進一步推向更長的遠紅外范圍仍面臨顯著挑戰(zhàn)。

文章亮點：

• 模擬與實驗一致表明：當(dāng)元原子高度h = 70 nm 時，SPhPs 在λ = 21.9 μm 處出現(xiàn)顯著共振；對應(yīng)的相對厚度 h/λ × 100% = 0.32%，顯著低于既有紅外調(diào)制的比例值。

• 該超表面LSPhPs 諧振器表現(xiàn)出角色散抑制與高品質(zhì)因數(shù)（Q ≈ 100）。

• 本研究首次展示了可將探測/工作波段拓展至20 μm 以上的聲子極化激元平臺。

• 在聚合物厚度解析與聚合物類型區(qū)分方面，該超薄超表面相較于厚型結(jié)構(gòu)表現(xiàn)更優(yōu)。

文章概要：

研究團隊提出一種基于SPhPs 與雙Reststrahlen 帶的超薄SrTiO3/Ge 混合超表面，用于突破典型遠紅外（FIR）器件對厚度的依賴。全波數(shù)值模擬表明：以SrTiO3作為 SPhPs 傳輸介質(zhì)、以高折射率 Ge 作為極化近場擾動元原子，可在超薄幾何下實現(xiàn)強共振與高效耦合。值得注意的是，兩個 Reststrahlen 帶中的主吸收模式A與A'的|Ez|空間分布相對于位移電流Jd 的方向呈現(xiàn)鏡像式反轉(zhuǎn)。其根本原因在于：模式A與A'的主導(dǎo)響應(yīng)在兩Reststrahlen帶中發(fā)生了感性—容性特征的互換，從而引起Jd的相位偏移，并使x–z平面內(nèi)位移電流回路的環(huán)流方向隨之反向。與此同時，兩條能帶之間介電函數(shù)實部ε′ 的色散斜率以及虛部 ε″（損耗）幅值存在顯著差異，這些差異會改變SPhPs 的傳播特性與等效邊界條件，進而重塑近場能量流的拓撲結(jié)構(gòu)，最終導(dǎo)致所觀測到的回路電流方向反轉(zhuǎn)現(xiàn)象。

圖1 聲子極化超表面的設(shè)計思路

全波數(shù)值模擬與 DNN 計算一致表明，所設(shè)計的超薄混合介電超表面實現(xiàn)了目前已報道結(jié)構(gòu)中最低的h/λ 比值。此外，該結(jié)構(gòu)在兩個Reststrahlen 帶內(nèi)均可激發(fā)強烈的LSPhPs 共振，并呈現(xiàn)顯著的近場增強能力。以氣體檢測為例，穿透深度d?（定義為電場強度由峰值100% 衰減至10% 所對應(yīng)的距離）是衡量靈敏度的關(guān)鍵指標(biāo)。模式A 的d? 可達668 nm，約為既有報道超表面的3倍，且明顯大于模式 A′（554 nm）。在折射率傳感場景中，檢測深度d?（電場在空氣中衰減至1/e 的距離）同樣至關(guān)重要。模式A 的d? 達到7750 nm，幾乎為文獻報道值的3倍；而模式 A′ 不僅具有更強的局域場強，其d? 進一步提升至 10846 nm，從而顯著增強了檢測靈敏度。

圖2 雙Reststrahlen帶中LSPhP的吸收與場特性

光譜橢偏儀可測得橢偏參數(shù)（Ψ、Δ），從而同時獲取反射振幅比與相位信息。與裸SrTiO? 襯底相比，引入超表面后Ψ 與Δ 整體降低：接近0的區(qū)域被明顯拓展，且等高線圖中的顏色對比度隨入射角增大以及超原子高度增加而更加顯著。在上述增強條件下，Ψ 逐漸逼近45°，Δ 則趨近?π/2。根據(jù)式 (S3)，此時TE 與TM 的吸收振幅趨于相當(dāng)，二者相位差接近90°，從而顯著削弱了兩種偏振響應(yīng)的差異。進一步，我們提取了鍺層的等效復(fù)介電函數(shù)。結(jié)果表明，隨著超原子高度增加，ε′（實部）降低而ε″（虛部）升高。在LSPhPs 共振波長附近，ε′ 會出現(xiàn)顯著下探，同時ε″ 相應(yīng)增大，且這兩種變化在更高結(jié)構(gòu)高度時更為明顯。更負的ε′ 可歸因于LSPhPs 誘導(dǎo)的等效非線性極化隨高度增強；而ε″ 的升高則主要源于鍺層變厚后非輻射損耗的放大。

圖3 SrTiO3/Ge混合超表面的橢偏實驗表征

最后，基于光譜特性，我們開展了聚合物檢測的概念驗證：遠紅外模式實現(xiàn)了高效的厚度傳感與材料識別，且更薄的超表面表現(xiàn)出更優(yōu)性能。總體而言，本工作展示了在長波長共振與超薄器件幾何之間實現(xiàn)協(xié)同的設(shè)計路徑，為 FIR 領(lǐng)域高效、超薄超表面器件的開發(fā)提供了新的思路。

圖4基于超薄超表面的多聚物探測實驗