非周期光子納米結構中的近場驅動輻射熱動力學

論文信息：

M. Prado, A. Manjavacas, F.A. Pinheiro, W.J.M. Kort-Kamp, Near-field-driven Radiative Thermal Dynamics in Aperiodic Photonic Nanostructures,arXiv:2512.18974(2025).

論文鏈接：

https://doi.org/10.48550/arXiv.2512.18974

研究背景

在納米光子學中，調控結構關聯性是操縱光-物質相互作用的核心。確定性非周期系統，如Vogel螺旋，通過單一參數（發散角）即可連續調節其結構有序度，從而支持豐富的電磁模式，如臨界局域態與多重分形場分布，為新穎的光學調控提供了平臺。然而，現有研究多集中于支持自由空間光傳播的體系，對于由表面束縛模式（如等離激元與聲子極化激元）主導的體系——特別是近場輻射熱傳遞過程——結構關聯性的影響尚未被揭示。該過程在納米間距下由倏逝波主導，熱流可遠超黑體極限，是研究關聯效應與能量輸運動力學的理想載體。本研究旨在填補這一空白，探究確定性非周期序如何重塑近場熱傳遞的模態譜與瞬態弛豫動力學。

研究內容

本研究以確定性非周期 Vogel螺旋陣列作為模型體系，深入探究了結構關聯性對納米顆粒系統中近場輻射熱傳遞動力學的調控機制。研究核心在于闡明，如何通過單一幾何參數——發散角α，實現對體系結構有序度的連續調節，并最終揭示這種可控的非周期序如何直接影響以表面極化激元為主導的熱能弛豫路徑與時間尺度。為此，研究構建了基于漲落電動力學框架和嚴格多體散射理論的理論模型，對由碳化硅納米顆粒組成的多種陣列構型進行了系統的數值計算與對比分析。

圖1:兩個沃格爾螺旋中熱化動力學的示意圖，其中中心粒子最初的溫度高于陣列中的所有其他粒子。

研究首先建立了適用于描述納米顆粒近場輻射熱交換的微觀理論框架。在偶極近似下，每個半徑遠小于熱波長（R< <λ< pan>T）的球形SiC顆粒被建模為一個具有頻率依賴極化率α(ω)的局域電偶極子，其響應由材料的光學聲子極化激元共振主導。顆粒體系與真空環境的熱漲落作為驅動源，通過自洽的線性散射方程耦合，該方程完全計入了多體相互作用與多次散射效應，并以緊湊的矩陣形式表達了“穿飾”后的偶極矩與局域電場。應用漲落-耗散定理關聯漲落源的統計性質后，可推導出顆粒i吸收的凈輻射功率Pi的表達式，該表達式最終表述為與所有顆粒溫度偏差相關的線性求和，其系數由耦合核函數fij(ω)在頻譜上的積分決定，這一耦合核函數本質上編碼了體系所有電磁散射信息。

在熱動力學描述上，研究采用了本征模形式體系。假設電磁響應的時間尺度遠快于溫度演化（絕熱近似），并在環境溫度T0附近對玻色-愛因斯坦函數進行線性化，可將體系的溫度弛豫過程轉化為一個線性微分方程組。該系統的動力學完全由矩陣H=Γ-1F掌控，其中Γ是對角熱容矩陣，F是對稱的輻射耦合矩陣。矩陣H的本征譜提供了對熱化過程的完整分解：每一個本征值λμ對應一個特征衰減率，其相應的本征向量ΔTμ則描述了與之對應的空間溫度偏差模式。最慢的模式（μ=1，最小λ）對應整個系綜作為一個整體與環境熱浴的最終平衡，而更快的模式（μ＞1）則反映了由近場相互作用介導的、具有復雜空間結構的局域弛豫過程。通過求解該本征問題，研究可以將任意初始溫度分布分解為這些本征模式的疊加，從而清晰解析熱流在陣列中擴散的瞬態過程。

圖2:半徑為R=25nm、粒子間距為d1的N=1024的SiC納米粒子方形陣列在不同初始條件下的熱化動力學。彩色曲線顯示了所選納米粒子的溫度隨時間的演化，該粒子初始溫度為ΔT=50K，而所有其他粒子最初與溫度為T0=300K的環境處于熱平衡狀態。插圖顯示了初始熱粒子的位置:藍色(紅色)表示離陣列幾何中心最近(最遠)的點，綠色點位于中間距離處。灰色曲線對應于所有納米粒子最初都處于ΔT=50/1024K的情況，箭頭表示藍色初始條件下(d1=5R)的粒子間熱化時間tTh。

為了量化這一瞬態過程，研究定義了“顆粒間熱化時間”tTh，它表征從初始非平衡態出發，直至陣列內部溫度達到均勻（此后僅剩整體衰減模式主導）所需的時間。這一時間尺度是評估不同幾何結構調控熱傳遞效率的關鍵指標。作為基準，研究首先分析了周期性正方陣列的熱化行為。結果表明，當熱量初始沉積于單個顆粒時，其熱化動力學強烈依賴于該顆粒在陣列中的位置，中心位置由于被最近鄰包圍而熱化最快。這一差異源于不同初始條件對同一組固定熱本征模的投影不同。無論初始熱點位于何處，最終所有顆粒都會達到一個均勻的中間溫度，隨后整個陣列以速率λ1整體弛豫。若初始熱量均勻分布，則系統將直接進入這一最終衰減階段，這驗證了λ1模式的普適性。

隨后，研究聚焦于四種具有不同發散角α的Vogel螺旋陣列：黃金角螺旋、τ螺旋、μ螺旋和π螺旋。這些螺旋由無理數生成，其結構介于短程關聯強烈的準周期圖案與長程無序的隨機分布之間。通過保持平均最近鄰間距 1>=5R不變，研究重點考察了其結構無序度的變化，該無序度通過粒子間距的標準差σd1量化。分析顯示，從GA到π螺旋，σd1單調增加，意味著結構有序度逐步降低，局部環境均勻性變差。

圖3:(a) 所考慮的不同Vogel螺旋的示意圖。(b-e) 分別為GA(b)、τ(c)、μ(d)和π(e)螺旋的粒子間距離分布。橙色和藍色點分別對應具有N=100和 N=1024納米粒子的系統。(f)(b)-(e)中Vogel螺旋的粒子間距離標準差。

計算這些螺旋在中心顆粒被加熱的初始條件下的溫度演化，揭示了結構關聯性對tTh的顯著調控作用。盡管所有構型的最終整體衰減率λ1相近，但達到內部均勻化的瞬態路徑截然不同。高度有序的GA螺旋展現出最平滑、最快速的內部熱化（tTh≈0.074s），其動力學與周期陣列中心加熱情形類似。隨著發散角變化至π螺旋，結構無序度增加，熱化過程變得緩慢且曲線呈現出更多起伏特征（tTh≈0.63s），這反映了中心顆粒所處局部環境的不規則性增強，可供高效近場耦合的最近鄰數量相對減少，導致熱流向外擴散的路徑受阻、效率下降。

圖4:與圖2相同條件下，GA(a)、τ(b)、μ(c)和π(d) 螺旋在 1> =5R時的熱化動力學。插圖顯示了相應螺旋幾何形狀。

為確立確定性非周期序的獨特優勢，研究進一步與完全隨機的陣列進行了對比。在約束相同平均間距和最小間距的條件下，生成大量隨機構型并統計其熱化時間。研究發現，盡管某些隨機實現的熱化時間可能與μ螺旋相當，但隨機系綜的平均表現以及其最佳實現，均無法超越GA或τ螺旋所能達到的最快熱化速度。這明確證實，具有精心設計的非周期關聯性的結構，在優化近場輻射熱傳遞動力學方面，能夠超越無關聯的完全隨機體系。

最后，通過系統改變Vogel螺旋陣列的尺寸（從N=16到N=1024）并考察不同初始加熱位置（中心或邊緣），研究建立了結構無序度參數σd1與熱化時間tTh之間普適的、單調遞增的定量關系。該關系在不同的系統尺度下均保持穩健，清晰地表明：更高的結構無序度直接導致更慢的顆粒間熱化。Vogel螺旋的核心價值在于，它通過一個簡單的幾何參數α，為實現從“有序”到“無序”的連續、可預測插值提供了理想平臺，從而為近場熱輸運工程提供了一個前所未有的控制旋鈕。

圖5:對于具有(a)N=16、(b)N=64、(c)N=100、(d)N=256和(e)N=1024 納米顆粒的陣列，熱化時間tTh作為粒子間距離σd1標準差函數的關系。藍色(紅色)點對應于熱量在陣列中心(邊緣)的初始條件。對于隨機陣列，tTh是在 214/N 個獨立配置上進行平均，誤差條對應于標準差。

結論與展望

綜上所述，本研究證實了通過調控Vogel螺旋的發散角可連續改變其結構關聯度，從而主動操控近場輻射熱傳遞的弛豫動力學。較強的非周期序（如黃金角螺旋）表現出更快的顆粒間熱化過程，其性能優于周期陣列與完全無序體系。這揭示了結構關聯性是設計納米尺度熱輸運行為的關鍵自由度。展望未來，需進一步考察實際制造中的尺寸與位置無序對模式壽命的影響，并將研究拓展至金屬納米顆粒等不同材料體系。該框架為開發基于確定性非周期序的動態熱光子器件（如可編程熱管理界面與納米熱開關）奠定了理論基礎。