JAP：襯底在近場熱光伏的關鍵作用

論文信息：

Thomas Chatelet, Julien Legendre, Olivier Merchiers, Pierre-Olivier Chapuis, Performances of far- and near-field thermophotonic refrigeration devices from the detailed-balance approach, J. Appl. Phys. 138, 173106 (2025).

論文鏈接：

https://doi.org/10.1063/5.0274193

研究背景

近場熱光伏系統(tǒng)通過亞波長間隙內的倏逝波耦合，能夠實現遠超黑體極限的輻射傳熱密度，為高效熱能-電能轉換提供了可能。然而，該系統(tǒng)長期受制于功率與效率之間的固有權衡：增強發(fā)射器-電池耦合雖提升總輻射通量，卻也導致大量帶隙下光子和高能熱化載流子的寄生吸收，降低轉換效率。傳統(tǒng)遠場光譜調控手段（如選擇性發(fā)射器、光子回收鏡等）在近場體系中因倏逝波主導的耦合機制而難以直接適用。以往研究多聚焦于發(fā)射器光譜整形或插入濾波層，卻忽略了光伏電池基底在近場輻射交換中的主動作用。實際上，基底并非被動反射體，其光學特性直接影響倏逝模式的耦合行為，不當設計會引入顯著寄生損耗。因此，如何通過基底工程調控近場光譜能量分布，成為突破該領域性能瓶頸的關鍵問題。

研究內容

近場熱光伏系統(tǒng)通過在亞波長尺度（通常為數十納米）的真空間隙內利用光子隧穿效應，能夠實現遠超傳統(tǒng)黑體輻射極限的輻射熱流密度，這為實現高功率密度的熱-電轉換提供了極具潛力的物理途徑。該系統(tǒng)的典型構型包含一個高溫熱發(fā)射器、一個低溫光伏電池以及兩者之間的納米真空間隙。當發(fā)射器材料支持表面極化激元（如表面等離激元或表面聲子極化激元）時，其局域在界面處的倏逝場能夠穿透間隙，與電池發(fā)生強烈的近場耦合，從而將輻射傳熱增強數個量級。然而，這種巨大的增強效應伴隨著一個根本性的性能權衡：增強的耦合固然提升了總的熱流，但其中包含大量能量低于光伏電池帶隙的光子（無法激發(fā)電子-空穴對）以及遠高于帶隙的光子（其能量通過載流子熱化過程以熱的形式耗散）。這兩部分構成了主要的寄生損耗，嚴重制約了系統(tǒng)的最終轉換效率。因此，近場熱光伏的核心挑戰(zhàn)在于如何對近場熱輻射的光譜進行“整形”，使其能量盡可能集中在略高于電池帶隙的狹窄光譜窗口內，從而在獲得高功率密度的同時實現高轉換效率。

以往的研究策略主要集中于對發(fā)射器本身的光譜特性進行工程化設計，或是在發(fā)射器與電池之間引入中間濾波層，以阻擋帶隙下光子的傳輸。然而，這些方法往往未能充分考慮光伏電池下方基底在近場輻射交換中所扮演的主動角色。在近場區(qū)域中，基底并非一個被動的背景或簡單的反射鏡；由于倏逝波的穿透性，基底材料會直接與發(fā)射器發(fā)生耦合，其光學性質（介電函數）和幾何參數（厚度）會顯著影響整個系統(tǒng)的光子隧穿概率譜。一個設計不當的基底（例如，常見的金屬反射鏡）可能會強烈吸收帶隙下能量的光子，或通過耦合unwanted的模式將熱流引導至非有用的光譜區(qū)域，從而嚴重損害系統(tǒng)效率。盡管有研究采用空氣橋結構來物理隔離基底以減少其吸收，但這種方案未能主動利用基底作為光譜調控元件，且難以實現最佳的光譜選擇性。

本論文的研究內容正是針對這一被忽視的關鍵組件，通過系統(tǒng)的理論建模與數值優(yōu)化，深入探究并揭示了基底工程對于緩解近場熱光伏系統(tǒng)功率-效率權衡的決定性作用。研究首先建立了一個基于漲落電動力學的嚴格理論框架，用于計算由發(fā)射器、納米真空間隙、光伏電池和基底組成的多層結構中的輻射熱傳遞。發(fā)射器被建模為半無限大的氧化銦錫（ITO），其介電響應采用Drude模型描述，等離子體頻率經過選擇，使其表面等離激元共振頻率略高于所選光伏電池材料（砷化銦，InAs）的帶隙。光伏電池的介電函數則采用具有典型帶邊吸收特征的模型，即帶隙以下無吸收，帶隙以上吸收系數隨頻率呈平方根關系增加。系統(tǒng)的性能通過兩個關鍵指標評估：帶隙以上的輻射功率密度，它直接關聯(lián)于潛在的電功率輸出；以及光譜效率，定義為帶隙以上功率與總交換熱流（包括被電池和基底吸收的所有功率）之比，它反映了系統(tǒng)對入射光子譜的管理效能。

圖1. 近場熱光伏系統(tǒng)的示意圖，該系統(tǒng)包括一個溫度為TE=1000K的半無限熱發(fā)射極、一個真空間隙d=10nm、一個厚度為tcell的光伏電池以及一個厚度為tsub的襯底，兩者都保持在TR=300K。Pcell表示發(fā)射極與電池之間交換的熱通量，而Psub表示發(fā)射極與襯底之間交換的通量，包括襯底之外的輻射泄漏。對于帶隙以下的頻率，電池保持透明，允許發(fā)射極與襯底之間直接進行輻射耦合。

為了闡明基底的影響，研究首先對比了一系列常規(guī)基底配置的性能，包括金、理想電導體、真空（無基底）、與電池間隔1微米空氣間隙的金反射鏡（空氣橋）以及ITO基底。分析發(fā)現，電池的歸一化厚度是決定基底影響大小的關鍵參數。在電池極薄的情況下，發(fā)射器與基底能夠通過電池發(fā)生強烈的近場耦合。此時，使用與發(fā)射器材料相同的ITO作為基底，由于實現了共振耦合，能夠獲得最高的帶隙以上功率，但其光譜效率卻因同時增強了帶隙下的寄生耦合而很低。相反，像真空或空氣橋這樣能抑制帶隙下耦合的結構，則能實現很高的光譜效率，但其帶隙以上功率則相對有限。這表明，常規(guī)基底方案均無法同時實現高功率與高效率。

為了突破這一局限，研究采用了基于梯度的非線性優(yōu)化算法，以最大化一個綜合考慮了有用功率與基底寄生損耗的目標函數。優(yōu)化變量不僅包括基底厚度，更重要的是允許基底的介電函數在一個寬泛的物理模型空間（涵蓋半導體、等離子體和聲子型材料）內自由變化。引人注目的是，對于薄電池情況，優(yōu)化算法一致地收斂到一個特定的解：一個薄層的、無損的Drude金屬膜。該最優(yōu)基底具有高于發(fā)射器的等離子體頻率，且其阻尼率趨近于零。當將此優(yōu)化基底應用于一個10納米厚的電池系統(tǒng)時，實現了超過660 W/cm2的帶隙以上功率密度和0.914的光譜效率，相較于金基底實現了超過40倍的功率提升和32倍的效率提升，其性能甚至超過了理想電導體反射鏡。

圖2.電池厚度作為近場相互作用中的關鍵參數:(a)可用于光電轉換的輻射功率，Prad(單位為Wcm-2)，以及(b)光譜效率，χ，繪制為歸一化電池厚度δ相對于10nm真空間隙的函數，適用于各種襯底。離散標記(灰色十字)表示通過聯(lián)合優(yōu)化單層襯底的材料參數和襯底厚度而獲得的最佳值。為完整起見，在支持信息中提供了電池和襯底中損失的總寄生熱通量(Plost)。

為了理解這一優(yōu)化結果的物理根源，論文進行了深入的模式分析。研究從一個簡化的對稱發(fā)射器-發(fā)射器結構出發(fā)，逐步引入具有更高等離子體頻率的“基底”層、代表電池的介質層，并最終將基底厚度縮減至優(yōu)化值。分析揭示了一個精巧的共振匹配與模式雜化機制：較高等離子體頻率的基底本身支持一個頻率較高的表面等離激元模式；當其上覆蓋一層具有特定折射率的介質層（即電池）時，該模式的共振頻率會發(fā)生紅移。通過精心設計基底的等離子體頻率，可以使這個紅移后的模式與發(fā)射器本身的表面等離激元模式在頻率上對齊，且該對齊點正好位于電池帶隙略上方。進一步，當基底厚度減小至納米尺度時，該模式會與由基底背面界面激發(fā)的模式發(fā)生雜化，形成對稱和反對稱的雜化模。其中，頻率較低的對稱模與熱發(fā)射器的普朗克光譜分布有良好的重疊，從而成為主導帶隙上方有用熱傳遞的通道。同時，由于基底被設計為無損，帶隙以下的頻率區(qū)域沒有可供耦合的損耗性模式，因此帶隙下的寄生隧穿被有效抑制。這種物理機制使得熱流被高度集中在一個狹窄的、略高于帶隙的光譜帶內，從而同時實現了高功率密度和高光譜效率。

圖3. 光子隧穿的演化:頂部:示意性配置；底部:相應的光子隧穿概率(ξcell+ξsub) 與歸一化頻率 (Ω≡ω/ωg)和面內波矢(β≡k∥/k0)的關系。綠色實線標記Ω=1(帶隙頻率)。(a) 相同的半無限ITO層支持簡并表面等離激元。(b) 增加襯底的等離子體頻率會產生一個發(fā)射體模式(Em)和一個襯底模式(Sub)。(c)添加一個10nm(δ=1)電介質會使Sub模式紅移到帶隙之上，從而實現與Em模式的光譜對準。(d) 減小襯底厚度會導致雜化形成對稱(S)和反對稱(A)模式。(e) 無損耗襯底會抑制帶隙以下的隧穿，增強光譜選擇性。用電池替換電介質層會拓寬電池中帶隙以上的吸收。綠色虛線表示光譜熱流的窄帶寬。

研究還進一步探討了基底材料損耗的影響以及引入更復雜多層結構的收益。結果表明，基底的光學損耗對其性能具有毀滅性影響；隨著Drude模型中阻尼率的增加，最優(yōu)基底會迅速從等離子體金屬轉變?yōu)檎婵眨阅芗眲∠陆?。這凸顯了在實際材料體系中尋求低損耗等離子體材料的重要性。此外，研究發(fā)現在單層優(yōu)化基底后方添加額外的反射鏡或構建優(yōu)化雙層結構，所帶來的性能增益非常微?。ㄍǔＰ∮?%），這證實了單一的、參數優(yōu)化的薄層等離子體基底已接近該體系下的理論最優(yōu)解，額外的結構復雜性并無必要。

圖4. 目標函數Ψopt(藍色)和相應的輻射功率密度Prad(紅色)，單位為Wcm-2，作為以電子伏特表示的材料損耗γsub的函數。綠色曲線表示相關的光譜效率χ。粉色陰影區(qū)域對應于最佳襯底為等離子體的區(qū)域，而灰色陰影區(qū)域表示真空是最佳襯底。垂直虛線表示金和氧化銦錫的損耗參數。彩色標記突出顯示了這些材料的Prad和χ值。所有計算假設電池厚度為10nm。

結論與展望

綜上所述，本研究證實通過優(yōu)化基底的光學響應與厚度，可有效調控近場熱光伏系統(tǒng)中的倏逝波耦合，從而顯著緩解其功率密度與轉換效率之間的固有矛盾。最優(yōu)解為一層薄的無損Drude金屬膜，其等離子體頻率與發(fā)射器的表面等離激元共振相匹配，能將熱輻射光譜局域在光伏帶隙上方窄帶內，在實現超高輻射功率密度的同時，因抑制了帶隙下寄生吸收和載流子熱化而保持高光譜效率。未來工作可探索利用二維圖案化結構（如光柵或超材料）進一步增強光譜選擇性，或通過場抵消與贗帶隙效應來降低對材料本征損耗的苛刻要求。該基底工程策略與發(fā)射器光譜設計相結合，為實現更高性能的近場熱光伏轉換開辟了新路徑。