原位電鏡揭示冰異質結晶中堆垛序演化動力學機制 | 進展

結冰是自然界中最常見的結晶現象之一。盡管地球表面的溫度、壓強等宏觀熱力學參量大體相近，但水汽在異質界面上形核生長所形成的雪花形貌卻呈現出高度多樣性與不可預測性。其原因在于水分子在熵–焓競爭驅動下所選擇的組裝路徑存在多種可能性。揭示微觀動力學路徑決定的相空間形成機制，是理解冰晶形貌起源的關鍵科學問題。然而，結晶路徑本質上具有瞬態性與局域性，要“打開”這一動力學黑箱，亟需具備高靈敏度與高時空分辨能力的先進表征手段，這也是當前晶體學與相變動力學前沿研究領域的共性挑戰。

中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理實驗室白雪冬課題組二十余年來持續推動原位透射電子顯微技術的發展，近期,利用自主研發的原子分辨原位冷凍電鏡技術，在約 102 K、高真空條件下，通過水蒸氣在金屬冷壁表面沉積成冰，首次直接追蹤了冰晶從成核到生長的相選擇與演化完整過程。

實驗發現，多數冰晶并非直接形成熱力學穩定的六方冰，而是首先生成半球形立方冰晶胚。隨著晶體尺寸增加，冰晶沿立方冰等價密排 ?111? 方向發生分叉，并在各分叉方向逐步演化為典型的棱柱狀六方冰枝晶，其分叉角度與天然雪晶中常見的特征角（約 70.5°）高度一致。原子分辨成像進一步揭示，在立方冰核與六方冰枝晶之間普遍存在一段由立方與六方堆垛隨機交錯組成的堆垛無序冰層。該無序層作為動態過渡區，在保持外延取向關系的同時，實現了對稱性破缺與晶體結構重構。

統計數據顯示，當晶核生長方向偏離立方冰密堆軸時，可獲得純相、單晶立方冰，而不發生向六方冰的結構轉變。這一發現表明，通過調控生長取向與界面條件，有望在更廣泛的密排多晶型材料體系中實現亞穩高對稱結構的可控捕獲。

圖：原子尺度揭示異質冰結晶生長的堆垛序演化動力學機制。

綜上，該研究描繪了冰晶異質生長的動力學路徑，系統闡明了異質界面效應、對稱性破缺與取向外延在冰相演化中的協同作用機制，不僅為理解雪晶形貌形成提供了直接實驗依據，也為多晶型密排材料的可控生長與結構設計提供了具有普適意義的物理圖像。相關成果以“Kinetics of Stacking-Order Evolution during Heterogeneous Ice Formation 為題，發表于Physical Review Letters [136, 088001 (2026)]上。物理所博士后黃旭丹、北京大學博士袁梓峰為論文共同第一作者，物理所王立芬副研究員、白雪冬研究員，北京大學徐麗梅教授、王恩哥院士為論文通訊作者。該研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院青促會基金以及國家資助博士后研究人員計劃的資助。

編輯：測不準的小陽