孤立白光阿秒脈沖的產生｜進展

阿秒泵浦–阿秒探測（attosecond-pump attosecond-probe, APAP）譜學是解析光–物質相互作用中電子主導動力學的關鍵工具，其核心在于將時間分辨率從飛秒推進到阿秒尺度。然而，當前全阿秒譜學測量多依賴氣相高次諧波或自由電子激光XFEL提供的極紫外/軟X射線孤立阿秒脈沖（IAP），集中研究的是基于光電離過程的“離子”動力學過程。實際上，自然界中普遍存在的是“中性”價電子激發態動力學過程，對其研究須要波長從深紫外到可見波段的超連續光譜作為泵浦光源。目前能夠制備類似光源的手段十分復雜，成本極高，難以推廣，嚴重阻礙了阿秒泵浦-阿秒探測譜學的應用。

針對上述瓶頸，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心超快物質科學中心的張鵬舉團隊提出一種簡易方案，用于直接產生覆蓋可見與紫外區域的“白光”孤立阿秒脈沖。

該方案的核心思想是基于固體高次諧波的“晶體自啁啾補償”（crystal self-chirp compensation, CCC）：在強激光場驅動下，電子–空穴波包在有效質量為正與為負的能帶區間中分別積累符號相反的色散/啁啾，從而在諧波輻射時刻實現正負色散抵消為零。另一方面通過合成的光場波形進行量子軌道操控，從而形成超連續光譜輻射，產生脈寬約 460 as的孤立阿秒白光脈沖。同時提出了基于實驗室普遍使用的多周期、多色激光場對離散時間平移對稱的破缺與量子軌道操控，實現了約 640 as 的孤立阿秒脈沖，并發現其脈寬不依賴載波相位的變化?？傮w而言，該工作為桌面級孤立白光阿秒光源的實現提供了明確的設計路線，將極大推動面向價電子波包的阿秒電子動力學測量，以及谷/自旋/手性體系的阿秒尺度電子動力學操控。

圖1. 晶體自啁啾補償（CCC）機制與孤立白光阿秒脈沖產生。

相關研究成果以“Generation of isolated white-light attosecond pulses in solids”為題近期發表于Physical Review Research上。物理所博士生李格非為本工作的第一作者，滕浩研究員、魏志義研究員和張鵬舉特聘研究員與為本工作的共同通訊作者，孟勝研究員提供了理論指導。本項研究得到了來自國家自然科學基金、國家重點研發計劃，中國科學院以及綜合極端條件實驗裝置等項目的資助。

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