可充電錳電池因其豐富的資源、高容量和低工作電位而成為一種極具前景的可持續(xù)能源存儲(chǔ)技術(shù)。關(guān)鍵在于開(kāi)發(fā)能夠?qū)崿F(xiàn)可逆錳沉積/剝離的先進(jìn)錳基電解質(zhì)。
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在此,中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所王剛、陳亮,寧波工程學(xué)院Chen Fang等人報(bào)道了基于低成本單鹵化物(MnBr? 或 MnCl?)的新型錳電解質(zhì),相較于基準(zhǔn)混合體系(MnCl?-AlCl?-Mn(TFSI)?;TFSI = 雙三氟甲磺酰亞胺),該電解質(zhì)可用于高性能錳金屬電池。在優(yōu)化的溶劑體系中,例如,在磷酸三乙酯的輔助下,MnBr? 解離為多種溶劑化的 [MnBr_x]^(2-x)+ (0 ≤ x ≤ 4) 離子。
由于 Br? 的不可還原性,錳負(fù)極上不形成鈍化層。MnBr? 電解質(zhì)在實(shí)際面積容量為 1-50 mAh cm?2 的條件下,展現(xiàn)出優(yōu)異的錳沉積/剝離穩(wěn)定性(>1300 h)和接近 100% 的庫(kù)倫效率。在 0.5 mA cm?2 電流密度下,過(guò)電位可低至 <200 mV。
當(dāng)將錳金屬負(fù)極與不同正極(如有機(jī) Mn2? 宿主、活性炭甚至 Br?/Br? 轉(zhuǎn)化正極)配對(duì)時(shí),所構(gòu)建的高性能錳金屬電池表現(xiàn)出長(zhǎng)循環(huán)壽命(>2000 次)和高工作電壓(1.6 V)。該工作為先進(jìn)錳金屬電池提供了一種全新的電解質(zhì)設(shè)計(jì)理念,并可輕松擴(kuò)展到其他多價(jià)金屬電池。
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圖1. 機(jī)制研究
總之,該工作展示了一種用于錳金屬電池的新型且經(jīng)濟(jì)的單鹵化物電解質(zhì)。受益于磷酸三乙酯的強(qiáng)配位能力,晶格能較低的 MnBr? 解離為多種溶劑/Br? 配位的 Mn2? 溶劑化離子,并展現(xiàn)出優(yōu)異的錳沉積/剝離性能。
在 1-50 mAh cm?2 的面積容量下,可以輕松實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性(>1300 h)和接近 100% 的庫(kù)倫效率。同時(shí),過(guò)電位控制在較低水平(0.5 mA cm?2 下 <200 mV;10 mA cm?2 下 <600 mV)。
此外,研究了錳負(fù)極的氧化物界面與錳沉積/剝離過(guò)電位的關(guān)系及其演變過(guò)程。隨后,基于 n 型有機(jī)正極 BBL 和活性炭正極構(gòu)建了不同的錳金屬器件。
BBL@CNTs/Mn 電池提供了超過(guò) 75–128 mAh g?1 的比容量和長(zhǎng)循環(huán)壽命(>2000 次),而 AC/Mn 電池在激活的 Br?/Br? 氧化還原對(duì)作用下,表現(xiàn)出超過(guò) 1.2 mAh cm?2 的高面積容量和 1.64 V 的高放電平臺(tái)。因此,該工作簡(jiǎn)化了先進(jìn)錳金屬電池的電解質(zhì)設(shè)計(jì),并可啟發(fā)其他多價(jià)金屬電池的電解質(zhì)創(chuàng)新。
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圖2. 電池性能
Single Halide Electrolytes for High‐Performance Mn Metal Batteries,Angewandte Chemie International Edition2025 DOI: 10.1002/anie.202525344
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