山西
光電化學（PEC）合成為生產精細化學品提供了一種可持續的途徑，但是在原子層面上理解并調控反應過程仍是一個挑戰。基于此，中國科學技術大學熊宇杰教授和龍冉教授、山東大學Hefeng Cheng（共同通訊作者）等人報道了一種光電化學策略，用于在負載有Ti摻雜的α-Fe2O3光陽極的銥（Ir）單原子活性位點上選擇性合成己二酸（AA），這是生產聚酯、聚酰胺、潤滑劑和增塑劑的關鍵原料。
在本文中，作者通過使用單原子Ir修飾的Ti摻雜α-Fe2O3光陽極利用環己酮氧化來構建AA的選擇性光電化學合成方法，水作為唯一的氧氣來源，光耦合電偏壓提供能量輸入。
將Ir單原子摻入后，不僅促進了光生載流子的分離與轉移，還增強了環己酮的吸附與轉化。在1.5 V下，所制備的光電極實現了6 μmol cm-2 h-1的AA生產速率，法拉第效率（FE）約60%，選擇性約88%。結合原位光譜學和詳細實驗，作者揭示了選擇性將環己酮氧化為AA的非自由基反應機制，該反應由光生空穴驅動，并與在所制備的光電極表面吸附的羥基（*OH）轉移協同作用。
密度泛函理論（DFT）計算表明，Ir單原子強烈吸附羥基，并調節了α-Fe2O3的電子結構，以促進環己酮在Fe位點的吸附，從而平衡了環己酮和羥基的競爭吸附。最后，作者設計并構建了一個由工程化的單原子位點光電極和無定形硅基（a-Si）光電陰極組成的集成系統。這種基于單原子催化劑（SACs）的無輔助聚乙炔（PEC）系統能實現選擇性、穩定且高效的乙炔（AA）生成，表明單原子催化在可持續化學制造領域具有巨大的應用前景。
Selective photoelectrochemical synthesis of adipic acid using single-atom Ir decorated α-Fe2O3 photoanode. Nat. Commun.,2025, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-025-60506-w.
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