廣東
近日，石河子大學在國際著名期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（IF：21.1，一區TOP期刊）上發表題為“Dynamic Dissolution-Reorganization of Molybdenum Triggers Synergistic Electrocatalysis on Copper for Efficient Nitrate-to-Ammonia Conversion”的研究成果。該論文第一作者為石河子大學2023級碩士研究生毛旭冉，通訊作者為學院包福喜副教授和楊紅兵教授。
電催化硝酸鹽合成氨（NO3RR)由于低能耗，低碳排放，變廢為寶等優點被廣泛關注。然而，NO3RR涉及8e-轉移和多種潛在的反應中間體導致其動力學緩慢。已有研究表明，吸附中間體*NO3還原為*NO2的初始2e-轉移是NO3RR的速率決定步驟（RDS）。因此，開發高效、穩健的電催化劑來加速*NO3向*NO2的轉化對于加速NO3RR的整體動力學至關重要。已有研究表明鉬（Mo）可以促進N-O的斷裂和亞硝酸鹽的生成。然而，Mo在NO3RR中的動態演變過程尚不明確，且這種演變與催化性能提升的關聯機制仍需探索。
基于此，研究團隊通過一步電沉積法制備了Cu-Mo0.2/NF電催化劑并且全面的研究了鉬的動態重組在提高電催化硝酸鹽還原（NO3RR）動力學中的關鍵作用。原位拉曼光譜、XPS和ICP-OES表明，Mo在NO3RR過程中溶解重組為Mo2O72-并吸附在電催化劑表面從而加速了反應動力學。實驗和DFT計算進一步證實了Mo的動態溶解、重組和吸附過程顯著激活了*NO3，從而顯著加速了*NO3還原為*NO2的動力學。重構后的[Mo2O7]2--Cu/NF展現出優異的性能，氨產率最高可達1.55 mmol h-1 cm-2，法拉第效率接近99%，且具有30個小時的優異穩定性。該工作為進一步研究NO3RR機制提供了新的范式。
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