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維度調(diào)控是實現(xiàn)藍色鈣鈦礦發(fā)光的關鍵策略。以往研究普遍認為,功能性間隔層通常能同時提升光學與電學性能。
本研究西安交通大學袁方和吳朝新等人合成了包括PPYABr、FPPYABr和3FPPYABr在內(nèi)的新型共軛間隔層,并與傳統(tǒng)的PEABr和低共軛PPABr進行對比。有趣的是,這些間隔層在全溴準二維鈣鈦礦中引發(fā)了光學與電學性能的差異化調(diào)控:引入雙鍵或三鍵時,光致發(fā)光性能下降,而氟化處理使其回升。這種“V型”變化歸因于PPYABr誘導了低激子結合能的三維相定向生長,降低了激子復合效率;而氟化間隔層進一步抑制缺陷并優(yōu)化相分布。相反,電致發(fā)光性能隨載流子遷移率與薄膜平整度的提升而線性增強。基于3FPPYABr的天藍色器件實現(xiàn)了12.26%的外量子效率。
核磁共振結果證實了該共軛體系中存在π–H–N與π–Pb2?相互作用。這一發(fā)現(xiàn)為設計功能性鈣鈦礦添加劑提供了重要指導。
文章亮點:
光電性能差異化調(diào)控:首次揭示共軛間隔層對鈣鈦礦光致發(fā)光與電致發(fā)光性能的非同步調(diào)控現(xiàn)象,為性能優(yōu)化提供新視角。
氟化共軛間隔層實現(xiàn)高效天藍光器件:3FPPYABr通過平衡相分布、提升電子遷移率與薄膜質(zhì)量,使器件EQE突破12%,躋身高性能藍光鈣鈦礦LED行列。
分子相互作用機制解析:通過核磁共振與理論計算,明確π–H–N與π–Pb2?等弱相互作用在缺陷鈍化與相調(diào)控中的關鍵作用。
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S. He, F. Yuan, P. Zhu, et al. “ Divergent Optoelectronic Tuning in Sky-Blue Quasi-2D Perovskites via Spacers Conjugation and Fluorination.” Adv. Funct. Mater. (2025): e23282.
https://doi.org/10.1002/adfm.202523282
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