山西
光熱催化甲烷干重整（DRM）是一種將兩種溫室氣體轉化為合成氣的極具前景的工藝。然而，該工藝仍存在反應活性低以及因碳沉積而產生的不穩定等問題。
基于此，中國科學技術大學熊宇杰教授和龍冉教授（共同通訊作者）等人報道了一種通用的嵌入策略，通過將M（M=Rh、Ru和Ir）嵌入到SrTiO3晶格中，來穩定Mδ+（M=Rh、Ru和Ir）物種。該策略能夠通過EMSI誘導的金屬-載體電子轉移在DRM中構建動態界面位點（Mδ+-Ov-Ti）。
在適度光照條件下，且無需二次加熱源的情況下，優化后的Rh/SrTiO3催化劑表現出不錯的穩定性（約100 h）和優異的活性（對于H2/CO生成，H2/CO生成時為7.6/9.6 mol gRh-1 h-1），打破了熱力學平衡。
原位表征和密度泛函理論（DFT）計算證實，這些界面位點是直接的活性位點，能夠促進脫甲烷反應（DRM）。具體而言，甲烷分子在Rhδ+位點發生吸附、活化，并分解為CH3*物種和H*物種，電子被貢獻給Rhδ+。
隨后，CH3*物種被相鄰晶格氧（Ol）氧化，生成CH3O*物種和氧空位（Ov）。而CH3O*物種的脫氫反應會產生CO和H2，同時伴隨的Ov有助于將CO2分解為CO，并提供O*原子來補充Ov并重新氧化Rh位點。最后，這恢復了催化位點，并完成了催化循環。本工作促使開發用于光熱DRM的抗結焦催化劑。
Constructing Dynamic Rhδ+-Ov-Ti Interfacial Sites for Highly Efficient and Stable Photothermal Catalytic Methane Dry Reforming. J. Am. Chem. Soc.,2025, https://doi.org/10.1021/jacs.5c10497.
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