近日,山東理工大學化學化工學院生物傳感與藥物合成研究團隊李新進等關于磁驅動的有機氯化物交叉偶聯反應的研究取得重要進展,創新性地提出“磁驅動氧化還原”概念,即在旋轉磁場作用下,通過電磁感應使金屬導體極化而原位產生感應電動勢,從而與反應物發生電子轉移反應。
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磁驅動氧化還原反應原理示意圖
該研究團隊在前期“磁驅動氧化還原”實現自由基氟烷基化反應的基礎上,首次將該策略應用于過渡金屬催化的有機反應,實現芳基氯化物與烷基氯化物的還原交叉偶聯反應。傳統還原交叉偶聯反應通常需要使用活性較高的有機溴化物或碘化物,而有機氯化物由于其C-Cl鍵的鍵解離能較高,反應活性較低,因此在交叉偶聯反應中的應用受到限制。本研究成功開發一種電磁感應促進的有機氯化物交叉偶聯反應的新方法,該方法具有廣泛的底物適用性與良好的官能團耐受性,能夠實現多鹵代反應物的選擇性偶聯反應。機理研究表明,電磁感應產生的電子轉移過程對于反應的進行至關重要,機械碰撞對提高反應效率具有促進作用。
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磁驅動/鎳催化的有機氯化物的交叉偶聯反應
目前,該研究成果以“Cross-Electrophile Coupling of Aryl Chlorides with Alkyl Chlorides Using Rotating Magnetic Field and Metal Rods”為題發表在《Journal of the American Chemical Society》期刊上,這是該團隊一年內在該期刊發表的第二篇論文。我校該論文為唯一完成單位,化工學院碩士研究生封小梅、青年教師李相曄為共同第一作者,李新進副教授為論文通訊作者,趙增典教授對多能場耦合裝置的創新設計做出重要貢獻。研究工作得到國家自然科學基金與山東省自然科學基金的資助。
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