Nature: 亞納米尺度熱輸運的可視化助力破解芯片熱點起源之謎

對熱能的有效管理和利用貫穿整個人類文明史，也是現代科技發展始終在追求的關鍵目標。如今的電子器件功率密度顯著提高，對熱管理提出新的要求，同時芯片制程達到納米級，需要發展與這一尺寸匹配的熱現象的研究技術。而納米器件中具有豐富的界面占比，跨界面的熱輸運性能，是主導納米尺度熱管理的關鍵因素。對于除金屬外的大部分材料（如半導體和絕緣體），熱傳輸的載體是晶格原子振動，微觀層面上用聲子來描述。界面兩側聲子模式的失配會顯著增加界面熱阻，成為限制熱輸運的瓶頸。這其中，納米尺度下的界面熱性能表征和局域聲子態的探測，以及聲子輸運的動力學微觀機制，是該領域面臨的關鍵科學問題。

近日，北京大學物理學院量子材料科學中心電子顯微鏡實驗室的高鵬課題組發表于《自然》（Nature）的最新研究中，發展了聲子輸運可視化的電子顯微技術，他們通過在掃描透射電鏡中原位構建溫度梯度，結合電子能量損失譜測溫方法，首次實現了納米尺度溫度場和界面熱阻測量，并通過界面附近納米尺度的聲子態密度和布居數的同時測量，闡明了界面模式參與的聲子跨界面輸運的微觀機制。北京時間6月11日，Nature在線刊發了這篇研究論文，題為“Probing phonon transport dynamics across an interface by electron microscopy”。同期編輯部發表研究簡報（Research Briefing），為非專業人士提供易于理解的研究介紹，以及該研究背后作者、審稿人、編輯觀點。

在掃描透射電鏡中研究熱輸運

圖1.用于探測納米尺度熱輸運和界面聲子輸運動力學的原位STEM-EELS技術。

a.原位加熱STEM-EELS實驗裝置示意圖。b.理想化一維穩態熱傳導模型中界面附近溫度分布示意圖。c.從熱端AlN至冷端SiC采集的電子能量損失譜與能量增益譜。d.激發態聲子布居數N隨溫度與能量的變化關系。

現有的微觀熱輸運的研究手段，如光熱拉曼法，瞬態熱反射技術，掃描熱探針顯微鏡等，空間分辨率都沒有突破10 nm，難以適用于復雜界面系統，并且無法同時探測微觀聲子態。這使得長期以來，熱輸運研究無法深入納米界面，而且缺少實驗方法將局域聲子態與熱輸運性質關聯。在上世紀Pollack就將“如何測量界面附近微米以下尺度溫度的變化”列為了一個亟待解決的重要科學問題。如今，掃描透射電鏡的電子能量損失譜（STEM-EELS）技術具有的亞納米空間分辨率以及基于快電子-聲子相互作用的細致平衡規則，使得通過探測聲子的統計分布來實現納米尺度的溫度測量成為可能。

在本工作中，北京大學物理學院高鵬課題組團隊搭建了專為掃描透射電子顯微鏡設計的原位加熱裝置，通過對樣品進行微納加工，巧妙地構建了一端加熱，一端散熱的樣品結構，可以在中間的傳熱條帶上構建穩定的溫度梯度，從而研究微觀熱輸運，如圖1a所示。在理想的一維傳熱模型中，將在異質結界面附近產生圖1b所示的溫度分布，通過與界面溫差等同的體內溫降長度（界面特征長度，比如圖中的x2-xinter），可以定義界面熱阻的相對值。快電子-聲子相互作用的細致平衡規則使得電子能量損失（EEL）譜的強度正比于基態+激發態聲子數，同時電子能量增益（EEG）譜的強度正比于激發態聲子數，如圖1c所示。而激發態聲子數服從波色-愛因斯坦分布，隨溫度升高而增加，如圖1d所示，這使得EEG和EEL之間存在溫度依賴的定量關系，可以通過實驗測量EEG和EEL的強度比，推導出所探測空間位置的溫度。

納米尺度熱輸運的可視化和測量界面熱阻的新方法

圖2. AlN-SiC界面在熱流作用下的溫度分布圖與界面熱阻表征。

a. AlN-SiC界面的低倍高角環形暗場（HAADF）像（左）與原子分辨率圖像（右）。b.損失與增益散射強度比的對數隨聲子能量變化的線性關系圖。c. (a)圖白色虛線框區域的溫度分布圖（上圖）及各行的溫度剖面（下圖）d.對應等溫線圖與溫度梯度場。e.不同加熱電流下跨越界面的溫度剖面。f.根據AlN與SiC各自的界面溫度降和體材料溫度梯度關系導出的界面特征長度，用于量化相對界面熱阻。

通過對于右端加熱，左端散熱的SiC-AlN異質結界面樣品（圖2a），掃描不同位置獲得聲子譜，并線性擬合EEL/EEG對數的斜率，計算了不同位置局域溫度（圖2b）。對包含界面的約1.5 μm區域掃描，得到大范圍的溫度分布圖（圖2c）并進一步得到等溫線和溫度梯度場（圖2d），表明一維傳熱模型的適用性。通過在同一樣品上施加不同的加熱端功率，產生了一系列溫度梯度（至高180 K/μm），觀察到AlN/SiC界面處存在10–20 K的溫度差，如圖2e所示，同時隨著溫度上升，體內溫度梯度增加而界面溫差減小，證明界面熱阻隨溫度升高而降低，圖2f的界面特征長度也顯示了這一現象，即塊體AlN或SiC中與界面熱阻等同的體內溫降需跨越數十至一百多納米，這凸顯了納米器件中界面熱阻的貢獻。研究團隊在此展現的是一種基于STEM的高空間分辨測量相對界面熱阻的新方法，適用于微觀層面的局域熱阻分析，有希望將微觀結構與熱性能關聯，表征界面粗糙、單個缺陷、納米中間層的熱阻。

亞納米電子探針揭示跨界面聲子輸運動力學

圖3.正向（AlN→SiC）與反向（SiC→AlN）熱流下的聲子非平衡現象和跨界面聲子輸運動力學模型。

a,b.小空間尺度下正向與反向熱流條件溫度分布圖；c-f.正向與反向熱流下采集的能量增益譜(c,d)以及對應電子能量損失譜(e,f)。g.由c-f圖提取的SiC區（紅線）、AlN區（藍線）及界面區（綠色填充）聲子譜。底部為計算聲子態密度。h.采用最小二乘擬合扣除體材料SiC與AlN譜分量后的界面殘差譜。i.計算得到的界面附近聲子模態溫度空間分布。j.跨界面非平衡聲子傳輸示意圖。計算的ΓA方向（熱流方向）聲子模式對應的模態溫度通過曲線顏色顯示。中央顏色條帶圖為實驗EEG數據中提取的界面模式布居數。箭頭表示α與β模式相關的三聲子散射過程：綠色為吸收過程，灰色為發射過程。實心箭頭表示過程被增強，空心箭頭表示過程被抑制。

研究人員還通過施加正向、反向的跨界面熱流，在界面附近展現出獨特的聲子非平衡性質。首先，研究團隊在界面納米尺度進行了聲子表觀溫度探測，發現界面溫度降發生在界面處約2nm的范圍內，如圖3a和b所示，這是首次以亞納米的電子探針觀測到的界面溫度變化，實現了目前溫度測量的最高分辨率。其次，位于70meV左右的α模式與90meV左右的β模式兩支界面局域模式，在正反向熱流下呈現出了典型的非對稱布居。圖3c和d展示的EEG譜（代表聲子布居數）表明，施加正向熱流時，β模式強度更加明顯，而反向熱流下α的強度更明顯，而圖3e和f展示的EEL譜（由基態聲子主導，代表態密度）中，α和β模式沒有明顯的強度差異，這一現象在提取的界面譜（圖3g和h）中被更清晰的展示。第三，AlN處于80meV附近的光學聲子模式展現出明顯的非平衡現象，表現為其EEL和EEG信號在靠近界面的3nm區域出現了相對差異，如圖3e和f的圖線所示，這也將導致聲子模態溫度的非線性行為，即圖3a和b中相應位置的溫度線發生彎曲，這一現象與非平衡分子動力學模擬的界面附近聲子模態溫度變化（圖3i）特征相符，說明在靠近界面的3nm區域內，存在強烈的非彈性散射，導致AlN體聲子的非平衡現象。

結合這一系列實驗現象和非平衡分子動力學模擬的聲子模態溫度，團隊提出了發生在界面附近的兩步三聲子散射模型，闡明了界面聲子在跨界面熱輸運中的重要作用（圖3j）。由于界面兩側高能聲子能量不匹配，其界面傳輸系數低于其他模式，從而造成更大的界面溫差和非平衡布居，這會改變三聲子散射過程的幾率，使得初態多、末態少的凈過程幾率被增強，而初態少、末態多的凈過程被抑制。界面模式α和β通過與體聲子的非彈性散射參與跨界面聲子輸運，由于非平衡聲子布居對散射過程的促進作用，界面模式傾向于與非平衡程度更大的體態模式耦合。比如從AlN向SiC傳熱過程中（圖3j左欄），產生α的過程（灰色實心箭頭）被促進而湮滅過程（灰色空心箭頭）被抑制，使得α模式堆積導致布局數增多。而β產生過程（綠色空心箭頭）被抑制，湮滅過程（綠色實心箭頭）被促進，導致β模式的消耗而使其布布居數極少。在反向熱流過程中（圖3j右欄），增強抑制的行為恰好相反，導致了α和β模式布居數的反轉。而80meV左右的AlN光學模式由于其能量處于SiC聲子帶隙內，其振動在到達界面之前便衰減，無法直接與SiC聲子相互作用，因此需要通過與界面模式發生耦合從而實現跨界面的能量傳輸，因此AlN光學聲子的模態溫度在界面附近產生非線性的變化。研究團隊通過對聲子跨界面輸運的微觀機制分析指出，界面局域模式可以促進兩側體態的非彈性散射，緩解聲子失配造成的體態聲子非平衡。這些發現進一步揭示了界面模式作為聲子橋促進界面熱輸運的詳細過程，為跨界面熱輸運提供了新見解，有助于指導界面工程和先進熱管理。

展望

研究團隊通過發展電鏡內原位加熱技術和聲子態密度與布局數同時解析的非彈性散射譜學技術，成功實現熱輸運和聲子跨界面輸運的可視化，拓展了電子顯微技術的應用領域，將熱輸運研究帶入納米界面。這一技術為微觀結構-納米熱傳輸的關聯研究提供了實驗范式，將在能源轉換、信息技術和先進熱管理領域具有廣泛的應用。

北京大學前沿交叉科學研究院2020級博士研究生劉法辰、北京大學物理學院量子材料科學中心2022級博士研究生毛瑞麟為文章共同第一作者，高鵬教授為通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、科學探索獎、北京大學電子顯微鏡實驗室、北京大學高性能計算平臺、量子物質科學協同創新中心、輕元素量子材料交叉平臺等支持。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1038/s41586-025-09108-6