Sci. Adv.: 擬液晶超結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)多疇序構(gòu)材料變形

多疇序構(gòu)材料（如磁性薄膜、液晶彈性體等）的微觀基元取向與疇分布決定著材料的宏觀性能與功能。這些材料在軟驅(qū)動(dòng)器、能量耗散等領(lǐng)域展現(xiàn)出獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。然而，微觀基元的不可視和難調(diào)控特性長(zhǎng)期制約著人們對(duì)其復(fù)雜力學(xué)行為的理解與功能設(shè)計(jì)。

近日，復(fù)旦大學(xué)徐凡教授團(tuán)隊(duì)創(chuàng)制了可視化可編程擬液晶超結(jié)構(gòu)，在宏觀尺度成功重現(xiàn)了液晶彈性體等序構(gòu)材料的微觀變形響應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了多疇結(jié)構(gòu)相變與反常變形的可視化編程調(diào)控。相關(guān)研究成果以《多疇材料的可編程力學(xué)超結(jié)構(gòu)》(“Programmable mechanical metastructures modeling polydomain materials”)為題發(fā)表于Science Advances。

液晶彈性體中剛性棒狀分子與柔性聚合物鏈形成的復(fù)雜耦合網(wǎng)絡(luò)，其變形過(guò)程只能依賴(lài)統(tǒng)計(jì)理論間接預(yù)測(cè)，缺乏直觀物理解釋。團(tuán)隊(duì)打破常規(guī)思路，選用成本低廉的硬質(zhì)聚乳酸（PLA）與柔性熱塑性聚氨酯（TPU）作為構(gòu)筑材料，通過(guò)3D打印技術(shù)制備帶有手性特征的晶格胞元，搭建起宏觀尺度的“擬液晶薄膜”（圖1）。這種巧妙的設(shè)計(jì)將分子尺度的序構(gòu)行為放大到肉眼可見(jiàn)的宏觀世界，使不可視的微觀變形過(guò)程變得清晰可辨。

圖1.從微觀到宏觀的跨尺度映射：(a)液晶彈性體分子網(wǎng)絡(luò)與疇結(jié)構(gòu)示意。(b)宏觀擬液晶超材料設(shè)計(jì)及序構(gòu)可編程構(gòu)筑策略。

當(dāng)對(duì)擬液晶超材料（PLCM）薄膜施加拉伸時(shí)，材料的響應(yīng)模式與真實(shí)液晶彈性體如出一轍：固支邊界下出現(xiàn)非均勻S形剪切，可轉(zhuǎn)動(dòng)邊界下則伴隨旋轉(zhuǎn)釋放應(yīng)力（圖2(a)-(b)）。為了解釋這一現(xiàn)象，研究人員引入微極連續(xù)介質(zhì)理論，將胞元轉(zhuǎn)角設(shè)為獨(dú)立自由度來(lái)刻畫(huà)手性特征，建立的理論模型精準(zhǔn)捕捉了實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到的邊界旋轉(zhuǎn)與應(yīng)變關(guān)系（圖2(c)-(d)）。更引人注目的是，隨拉伸進(jìn)行，原本雜亂的疇逐漸對(duì)齊，有序度上升至接近1的單疇?wèi)B(tài)（圖2(e)）。通過(guò)設(shè)計(jì)初始疇分布（圖2(f)），可以觀察到與真實(shí)液晶彈性體對(duì)應(yīng)的多疇-單疇（P-M）相變演化過(guò)程（圖2(g)）。

圖2. PLCM薄膜力學(xué)響應(yīng)與相變行為：(a)-(b) LCE與PLCM薄膜在不同條件下的拉伸變形對(duì)比。(c)-(d)邊界旋轉(zhuǎn)角度實(shí)驗(yàn)測(cè)量與理論預(yù)測(cè)。(e)拉伸過(guò)程中有序度變化。(f)-(g)多疇分布設(shè)計(jì)及與真實(shí)LCE相變過(guò)程對(duì)比。

1.擬液晶超材料(PLCM)單軸拉伸與多疇-單疇相變動(dòng)態(tài)演化。

視頻

在力學(xué)響應(yīng)的精細(xì)調(diào)控方面，通過(guò)設(shè)計(jì)胞元間不同的連接方式，從簡(jiǎn)單鉸接到模擬分子纏結(jié)的復(fù)雜拓?fù)洌晒υ佻F(xiàn)了液晶彈性體標(biāo)志性的“軟彈性”和“半軟彈性”平臺(tái)現(xiàn)象（圖3(a)-(b)）。實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)軟梁與剛性指向基元漸進(jìn)脫粘時(shí)，應(yīng)力-應(yīng)變曲線(xiàn)出現(xiàn)長(zhǎng)平臺(tái)區(qū)（圖3(c)-(e)），為理解真實(shí)材料中半軟響應(yīng)的微觀起源提供了力學(xué)證據(jù)。基于多疇分布設(shè)計(jì)，可以使條帶受拉伸時(shí)不遵循常規(guī)“拉直”規(guī)律，反而產(chǎn)生Zigzag彎折（圖4）。理論計(jì)算、有限元仿真與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了這一違反直覺(jué)的現(xiàn)象，展現(xiàn)了序構(gòu)編程在復(fù)雜變形模式設(shè)計(jì)中的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。

圖3.軟/半軟彈性力學(xué)行為再現(xiàn)：(a)軟彈性與半軟彈性曲線(xiàn)示意。(b) PLCM與LCE應(yīng)力-應(yīng)變對(duì)比。(c)不同交聯(lián)拓?fù)湎碌牧W(xué)響應(yīng)。(d)微結(jié)構(gòu)變形演化。(e)纏結(jié)單元中軟梁脫粘過(guò)程。

視頻2.可編程軟/半軟彈性力學(xué)行為設(shè)計(jì)。

圖4.多疇PLCM反常變形：(a)-(b) Zigzag變形實(shí)驗(yàn)。(c)變形幅值實(shí)驗(yàn)與計(jì)算對(duì)比。(d)理論與有限元驗(yàn)證。

視頻3.反常Zigzag拉伸-彎曲變形實(shí)驗(yàn)。

擬液晶超材料的可編程特性還延伸至信息編碼領(lǐng)域。利用胞元?jiǎng)傂泽w旋轉(zhuǎn)方向的二進(jìn)制編碼原理（圖5(a)），可實(shí)現(xiàn)應(yīng)變觸發(fā)的視覺(jué)信息加密“FDU”圖案在拉伸下隱藏，卸載后重現(xiàn)（圖5(b)）；應(yīng)變解碼器可在特定應(yīng)變下顯示九宮格信息（圖5(c)）；應(yīng)變觸發(fā)的圖像重構(gòu)則能在指定變形量下呈現(xiàn)完整“花朵”圖案（圖5(d)）。這些功能展示了多疇超材料在動(dòng)態(tài)信息存儲(chǔ)與顯示方面的應(yīng)用潛力。

研究成果為理解多疇材料復(fù)雜宏觀性能背后的微觀拓?fù)渥冃螜C(jī)制搭建了可視化橋梁，也為多疇材料的精確制備與功能設(shè)計(jì)提供了全新策略。研究團(tuán)隊(duì)計(jì)劃進(jìn)一步拓展這一方法，推動(dòng)智能超材料在軟體機(jī)器人、柔性電子等領(lǐng)域的應(yīng)用。

圖5.應(yīng)變觸發(fā)的信息編碼與解碼設(shè)計(jì)。

視頻4. PLCM動(dòng)態(tài)圖案信息編碼演示。

復(fù)旦大學(xué)智能機(jī)器人與先進(jìn)制造創(chuàng)新學(xué)院助理教授楊易凡、博士生張曉亮為論文共同第一作者，徐凡教授是論文的通訊作者，論文合作者包括博士生林昕琦、同濟(jì)大學(xué)助理教授汪婷。研究得到國(guó)家杰出青年科學(xué)基金、上海市基礎(chǔ)研究特區(qū)計(jì)劃、上海市教委等資助。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1126/sciadv.adz9811