EES：固態碘化物鈣鈦礦中金的電解沉積、剝離及離子傳輸動力學

鹵化物鈣鈦礦與金屬電極之間顯著的電化學反應會引入可移動的外源金屬離子，這既可能導致器件不穩定，也可能賦予新功能。

本文普林斯頓大學Barry P. Rand和美國國家可再生能源實驗室化學與納米科學中心Ross A. Kerner等人系統研究了ITO/MAPbI?/Au模型器件在長期恒電位偏壓下的金陽離子（Au?）遷移動力學。掃描電鏡、X射線光電子能譜和密度泛函理論分析表明，在金陽極電化學生成的Au?離子以約10?11至10?1? cm2 s?1的擴散系數穿越鈣鈦礦層，隨后在陰極被還原為Au?團簇，類似于電解池和固態電池充電過程中的金屬沉積行為。此外，反轉偏壓可剝離沉積的Au?，展現出適用于雙極阻變器件的可逆性，并為Au在鈣鈦礦基質中的電化學與離子傳輸本質提供了直接證據。定量測定擴散系數與離子濃度，為未來漂移-擴散建模提供了基礎輸入，也使我們能夠將研究結果與光伏組件長期運行的影響聯系起來。

這些結果清晰地揭示了鈣鈦礦器件的固態電化學本質，強調了分離電化學、光化學與光電化學過程對理解器件性能及開發新功能的重要性。

研究亮點：

1. 揭示金離子在鈣鈦礦中的快速遷移機制：首次系統量化Au?在MAPbI?中的擴散系數（10?11–10?1? cm2 s?1），明確其電化學沉積-剝離行為與固態電池中金屬沉積高度相似。

2. 實現電壓調控的金可逆遷移：通過反轉偏壓成功剝離陰極沉積的Au?，證實Au遷移具備可逆性，為鈣鈦礦基憶阻器與神經形態器件提供新思路。

3. 關聯離子遷移與器件穩定性：指出Au遷移是鈣鈦礦光伏組件性能衰減的關鍵路徑之一，并為理解器件異常電學行為（如滯豫、可切換光伏效應）提供機理基礎。

Electrolytic gold plating, stripping, and ion transport dynamics through a solid-state iodide perovskite

T. Hu, R. A. Kerner, A. Singh, Y. Ren, A. V. Cohen, A. Kahn, L. Kronik, Q. Xia and B. P. Rand, Energy Environ. Sci., 2025, Advance Article , DOI: 10.1039/D5EE04569

Jhttps://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2025/ee/d5ee04569j

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