ACS Photonics：太陽帆Si3N4膜的吸收測量

論文信息：

Tanuj Kumar, Demeng Feng, Shenwei Yin, Merlin Mah, Phyo Lin, Margaret A.Fortman, Gabriel R. Jaffe, Chenghao Wan, Hongyan Mei, Yuzhe Xiao, Ron Synowicki, Ronald J. Warzoha, Victor W. Brar, Joseph J.T alghader, and Mikhail A. Kats, Self-Referencing Photothermal Common-Path Interferometry to Measure Absorption of Si3N4 Membranes for Laser-Light Sails,ACS Photonics (2025).

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsphotonics.5c01886

研究背景

激光光帆作為新興的航天推進方案，其性能極大程度依賴于sail材料的光學與熱學特性。尤其在高功率激光輻照下（如10–100GW/m2），材料的本征吸收成為制約其熱穩定性的關鍵因素。化學計量比氮化硅（Si?N?）因其近紅外波段低損耗、適中折射率及良好的熱導率被視為理想候選材料。然而，極低的光學吸收系數（通常＜10?1cm?1）使得傳統表征手段如橢偏儀與透反射光譜靈敏度不足。盡管微腔衰蕩法可實現高靈敏度測量，但其結果易受波導中散射損耗與界面效應干擾，難以直接外推至自由支撐的膜態結構。因此，發展一種能夠直接、準確表征懸浮薄膜材料微弱吸收的方法，成為推動激光光帆及其他低損耗光子器件發展的關鍵挑戰。

研究內容

本研究致力于解決極低光學損耗材料——特別是用于激光光帆的懸浮氮化硅薄膜——在吸收系數精確測量方面面臨的根本性挑戰。當材料的吸收系數低于10?1 cm?1量級時，傳統表征手段如橢偏儀與透反射光譜的靈敏度顯著不足。盡管基于光學微腔的衰蕩光譜技術具備極高的靈敏度，但其測量結果本質上是腔內總損耗的反映，難以將材料的本征吸收與波導的散射損耗、輻射損耗及界面效應進行有效分離。此外，適用于微腔的薄膜材料其應變狀態與自由支撐的膜態結構往往存在差異，使得測量數據無法直接外推應用于光帆的實際工作場景。因此，發展一種能夠直接、精確表征自由懸浮薄膜本征吸收的絕對測量方法，成為推動相關技術發展的關鍵。

我們采用并革新了光熱共路干涉測量法。該技術的物理機制基于光熱效應與熱透鏡現象：一束經調制的連續波泵浦激光被樣品微弱吸收后，產生周期性的局域溫場，通過熱光效應引致折射率的相應調制，形成一個動態的相位光柵或熱透鏡。一束共路徑但存在空間分離的探測激光穿過此擾動區，其波前相位被調制，與未擾動的部分發生干涉，在遠場形成衍射圖樣。通過監測衍射中心斑強度的交流與直流分量，可以提取出與材料吸收相關的信號。然而，將此相對信號定量轉化為絕對吸收率的核心難題在于確定一個復雜的校準因子K。該因子并非常數，它深刻地依賴于實驗的光路幾何參數以及樣品自身的熱物理性質，包括熱導率、熱容、熱光系數等。對于懸浮膜這類具有復雜熱邊界條件的樣品，文獻中現有的K因子標定策略，如在已知熱屬性的厚襯底上制備薄膜、或進行多物理場仿真，均存在操作困難或引入顯著誤差的問題。

圖1. (a) 光熱共光路干涉測量法(PCI)裝置的示意圖，以及 (b) PCI信號(包括交流和直流分量)和由斬波光與探測光強度之間的時間延遲產生的相位的可視化圖。(c) 將單層石墨烯轉移到樣品上以增加光吸收。然后測量吸收時涉及衰減泵浦光，直到測量到與沒有石墨烯時未衰減測量的PCI信號值相同。在我們對氮化硅膜的實驗中，添加石墨烯并沒有顯著改變PCI相位，這表明樣品的熱導率沒有顯著改變。

本研究的核心創新在于提出并實踐了一種自參考PCI測量范式。該范式通過構建一個與待測樣品熱學性質高度一致、但光學吸收被精確已知且顯著增強的參考樣本，來規避對K因子的直接理論計算或間接標定。我們通過將化學氣相沉積生長的單層石墨烯轉移至原始氮化硅膜上實現這一構想。單層石墨烯在近紅外波段具有約2.3%的固有吸收率，這一數值可被可變角光譜橢偏儀精確測量，其引入使復合結構的吸收提升了數個量級，確保了PCI信號具有足夠的信噪比。更為關鍵的是，由于石墨烯僅為單原子層厚度，當其支撐在數百納米厚的氮化硅膜上時，其面內聲子傳輸受到基底的強烈抑制，使得復合結構的總熱導率和熱弛豫動力學幾乎完全由氮化硅膜主導。這一點通過對比添加石墨烯前后PCI相位信號的恒定性得到了實驗證實——相位信號直接反映了熱擴散的時間常數，其無顯著變化表明樣品的熱學響應背景確實未被改變。

圖2. (a) 光熱成像(PCI)裝置的側視圖示意圖，展示了樣品沿z軸的平移以及檢測信號的交流(AC)和直流(DC)分量。樣品沿z方向平移以找到交流信號的峰值，該峰值出現在泵浦光束腰斑位于樣品表面時；(b) 有石墨烯和無石墨烯情況下SiNx膜的檢測探針強度(VAC)的交流分量。對于有石墨烯的樣品，使用可變中性密度(ND)濾光片手動衰減泵浦強度，以獲得與單獨的SiNx類似的VAC
。實線是測量得到的VAC，而虛線表示增加衰減以實現有石墨烯和無石墨烯時類似VAC的過程。由于在多個泵浦功率量級上進行這種手動衰減過程，使得SiNx 上石墨烯的VAC非常接近 SiNxy的VAC，但仍存在輕微差異。在計算吸收率時，可通過公式1解決該差異。(c) Si3N4膜以及有石墨烯的Si3N4的VAC
，同樣使用可變ND濾光片獲得。由于Si3N4的低損耗，測量跨越兩個數據集，并展示了對Si3N4和有石墨烯的Si3N4進行的五次測量的平均值(實線)和標準偏差(陰影區域)。虛線說明了衰減過程，并不代表實際測量數據。(d, e) 斬波泵浦與檢測探針強度之間的相位隨樣品位置的變化，分別對應 (d) SiNx膜和 (e) 有石墨烯和無石墨烯的Si3N4膜。

在實驗流程上，研究首先對原始樣品進行PCI測量，記錄在光束共焦位置處的信號幅值與相位。隨后，對石墨烯修飾后的同一樣品，在進行橢偏儀標定其絕對吸收率后，通過大幅衰減泵浦激光功率，使其產生的PCI信號幅值與原始樣品在高功率下的信號幅值相匹配。這一操作等效于將高吸收的參考樣本“模擬”至低吸收狀態，從而在光學響應迥異但熱學背景一致的兩次測量間建立了直接關聯。基于此，校準因子K得以利用已知的石墨烯附加吸收率反算獲得，進而用于精確計算原始氮化硅膜的本征吸收率。

應用此技術，研究對化學計量比Si?N?膜進行了大規模空間掃描測量，結果顯示其吸收系數在1.5 × 10?2至2.9 × 10?2 cm?1之間，展現出良好的均勻性，局部出現的吸收尖峰被認為與沉降的亞微米級塵埃或本征缺陷有關。作為對比，非化學計量比的富硅SiN?膜則表現出高達約8 cm?1的吸收系數，且其吸收在靠近機械支撐框架處顯著增強，這明確排除了其應用于高功率激光光帆的可能性。基于測得的低吸收數據，研究進一步評估了Si?N?膜在10 GW/m2量級的極端激光輻照下的熱穩定性，初步計算表明其穩態平衡溫度遠低于材料的分解閾值，證實了其作為光帆材料的巨大潛力。本研究建立的自參考PCI方法，不僅為激光光帆的材料篩選提供了關鍵數據，更為解決廣泛低損耗光學材料與結構的精確定量測量提供了一種通用、可靠且免于復雜熱學建模的全新方案。

圖3. (a) Si?N?和(b) SiNx(x～1) 膜的吸收率二維(2D)掃描，單位為百萬分之一(ppm)。掃描區域為 0.5×0.5mm2 (膜示意圖上的虛線框)，直觀地呈現了膜中吸收的空間變化。對于Si?N?膜，尖銳的吸收率峰值對應于膜上的塵埃或樣品缺陷，這對未來的激光帆可能構成挑戰。對于SiNx膜，隨著泵浦光束光斑接近膜的邊界，測量到的吸收增加，使得一部分泵浦在硅框架中被吸收。

結論與展望

綜上所述，本研究發展了一種基于單層石墨烯修飾的自參考光熱共路干涉測量技術，成功實現了對懸浮氮化硅膜極低光學吸收的精確測量。結果表明，化學計量比Si?N?在1064 nm波長的吸收系數介于(1.5-2.9)×10?2 cm?1之間，使其能夠承受約10 GW/m2量級的高激光通量，具備作為激光光帆材料的潛力。相比之下，非化學計量比的富硅SiN?吸收高出數個量級，難以適用。該自參考方法通過引入已知吸收的石墨烯層作為內標，有效規避了傳統PCI技術中對復雜熱學參數標定的依賴，為各類低損耗薄膜的光熱表征提供了普適性方案。展望未來，需進一步研究材料吸收系數在高通量激光下的溫度依賴性及熱逃逸過程，并關注膜層吸收的空間異質性、塵埃污染等實際工程挑戰，以推動激光光帆向實用化發展。