重磅出爐！介孔材料大師，被引15萬+，H因子193，人稱「布袋院士」，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士2025年度成果精選！

來源：頂刊收割機(jī)

趙東元教授，中國科學(xué)院院士，發(fā)展中國家科學(xué)院院士，物理化學(xué)家。1984、1987、1990年分別獲吉林大學(xué)本科、碩士和博士學(xué)位，隨后進(jìn)入沈陽化工學(xué)院先后擔(dān)任講師、副教授，1993-1998年先后在維茨曼科學(xué)研究所、休斯頓大學(xué)、加州大學(xué)圣巴巴拉分校從事博士后研究，1998年擔(dān)任復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系教授，2022年6月任內(nèi)蒙古大學(xué)能源材料研究院院長。主要從事介孔材料、納米功能材料的可控合成與應(yīng)用研究，取得了一系列創(chuàng)新性研究成果，在Science, Nature, Nat. Mater., Nat. Chem., Nat. Commun., Sci. Adv., JACS, Angew, Adv. Mater.等頂刊發(fā)表論文800余篇，被引15萬余次，H因子193。榮獲國家自然科學(xué)一等獎(jiǎng)、國家自然科學(xué)二等獎(jiǎng)、何梁何利科學(xué)進(jìn)步獎(jiǎng)、中國化學(xué)會(huì)-化學(xué)貢獻(xiàn)獎(jiǎng)、中國分子篩成就獎(jiǎng)、國際介觀結(jié)構(gòu)材料協(xié)會(huì)成就獎(jiǎng)等重要獎(jiǎng)項(xiàng)。自2012年起連續(xù)被Clarivate Analytics列為全球化學(xué)、材料領(lǐng)域高被引科學(xué)家，被斯坦福大學(xué)統(tǒng)計(jì)學(xué)院列為全球所有領(lǐng)域科學(xué)家Top1000。現(xiàn)任ACS Central Science執(zhí)行編輯和National Science Review副主編。

在此簡(jiǎn)單盤點(diǎn)精選了趙東元院士團(tuán)隊(duì)2025年度部分研究工作，分享給大家！由于小編水平有限，如果存在遺漏的優(yōu)秀工作，請(qǐng)多包涵。

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Nat. Nanotechnol.：具有多腔介孔分支的類似槳葉的自攪拌納米反應(yīng)器，用于實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的雙重動(dòng)態(tài)級(jí)聯(lián)反應(yīng)

開發(fā)能夠?qū)⑼獠看碳まD(zhuǎn)化為納米級(jí)自持續(xù)運(yùn)動(dòng)（例如自旋轉(zhuǎn)）的人工納米材料系統(tǒng)，并同時(shí)整合和部署多個(gè)活性位點(diǎn)的空間定位以揭示分子的顆粒內(nèi)擴(kuò)散模式，對(duì)于綠色合成化學(xué)而言具有重要意義。

2025年5月13日，內(nèi)蒙古大學(xué)（復(fù)旦大學(xué)）趙東元院士、劉健教授、馬玉柱教授及吉林大學(xué)朱有亮研究員等人展示了一種槳狀的自攪拌介孔二氧化硅納米反應(yīng)器系統(tǒng)，其具有分隔的腔室和可控制的活性位點(diǎn)間距。該納米反應(yīng)器通過將磁性Fe3O4（約20納米）封裝在第一個(gè)腔室中進(jìn)行設(shè)計(jì)，同時(shí)，Au和Pd納米晶體在不同區(qū)域被空間隔離。在旋轉(zhuǎn)磁場(chǎng)作用下，這種納米反應(yīng)器能產(chǎn)生納米級(jí)旋轉(zhuǎn)，并在 5,6-二甲基菲啶的串聯(lián)合成中表現(xiàn)出比傳統(tǒng)宏觀攪拌高一個(gè)數(shù)量級(jí)的活性（選擇性為 96.4%）。同時(shí)，定量揭示了旋轉(zhuǎn)所導(dǎo)致的活性中間體順向和逆向轉(zhuǎn)移的增強(qiáng)，從而揭示了自旋轉(zhuǎn)和鄰近效應(yīng)在控制催化性能方面的重要性。

圖1-1 槳狀多室介孔納米反應(yīng)器

Ma, Y., Guo, P., Ma, B. et al. Paddle-like self-stirring nanoreactors with multi-chambered mesoporous branches for enhanced dual-dynamic cascade reactions. Nat. Nanotechnol. 20, 897–906 (2025). https://doi.org/10.1038/s41565-025-01915-2

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Nature Protocols：具有可調(diào)結(jié)構(gòu)和納米級(jí)精度的介孔TiO2的簡(jiǎn)便合成方法

二氧化鈦（TiO?）由于其半導(dǎo)體和結(jié)晶特性，廣泛應(yīng)用于催化、傳感、能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域。具有高孔隙率的有序介孔TiO?材料能夠進(jìn)一步改善質(zhì)量擴(kuò)散和表面接觸。然而，盡管過去已合成了TiO?基體和多晶型材料，如何控制介觀TiO?的形貌和尺寸、孔形和孔徑、晶體相位及取向仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

為解決這一問題，2025年5月23日，內(nèi)蒙古大學(xué)（復(fù)旦大學(xué)）趙東元院士和蘭坤教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種簡(jiǎn)便、可控的溶液處理逐步自組裝策略，用于合成一系列具有高度可定制結(jié)構(gòu)（從原子尺度、納米尺度到介觀尺度）的介孔二氧化鈦材料。該方法的核心在于預(yù)先形成柔性的F127/TiO?復(fù)合微膠束水凝膠作為穩(wěn)定構(gòu)筑單元，隨后在不同外部條件（如受限空間、液-液界面、固-液界面）引導(dǎo)下進(jìn)行第二步組裝，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)材料形貌（如花束狀微球、裂開微球、單層納米片、三明治結(jié)構(gòu)、垂直陣列薄膜等）、孔徑和晶相的精準(zhǔn)調(diào)控。詳細(xì)的操作步驟確保了實(shí)驗(yàn)的可重復(fù)性。整個(gè)流程中，微膠束水凝膠的制備約需21小時(shí)，后續(xù)獲得多樣化介孔TiO?結(jié)構(gòu)的合成時(shí)間通常約為50小時(shí)。該方案適用于納米材料、多孔及無機(jī)材料等相關(guān)領(lǐng)域的研究人員。

圖2-1 基于溶液的自組裝方法概述，用于制造多功能介孔TiO2（mTiO2）結(jié)構(gòu)

Zhang, J., Li, J., Wen, X. et al. Facile synthesis of mesoporous TiO2 architectures with tunable configurations and nanometer precision. Nat Protoc (2025). https://doi.org/10.1038/s41596-025-01175-3

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JACS：具有空心結(jié)構(gòu)的單晶介孔金屬-有機(jī)框架的分層工程

雖然層次化結(jié)構(gòu)的優(yōu)越性帶動(dòng)了廣泛的應(yīng)用需求，但由于單晶性與可控層次化結(jié)構(gòu)之間的內(nèi)在競(jìng)爭(zhēng)和矛盾，在長距離有序單晶中建立層次化仍然是一個(gè)艱巨的挑戰(zhàn)。

針對(duì)該挑戰(zhàn)，2025年4月21日，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士、李曉民教授團(tuán)隊(duì)展示了一種生長和解離動(dòng)力學(xué)協(xié)同策略，用于合成具有分層結(jié)構(gòu)的中空單晶介孔金屬有機(jī)骨架（meso-MOFs）。該方法采用雙模板方法，將硬模板和軟模板集成在一起。通過調(diào)節(jié)HCl/CH3COOH的比例，可以調(diào)節(jié)反應(yīng)體系的pH值來調(diào)節(jié)酸敏感晶種的解離動(dòng)力學(xué)，作為形成空心結(jié)構(gòu)的硬模板，同時(shí)調(diào)節(jié)雙酸的濃度來控制介孔MOF殼的生長動(dòng)力學(xué)。

保持單一結(jié)晶性和實(shí)現(xiàn)良好定義的層次結(jié)構(gòu)之間的競(jìng)爭(zhēng)可以有效地平衡。在兩種界面動(dòng)力學(xué)的驅(qū)動(dòng)下，成功地獲得了八面體介孔MOF納米顆粒，該納米顆粒不僅具有明確的中空結(jié)構(gòu)，具有精確可控的中空尺寸（~81~1120 nm）和可調(diào)的壁厚（~28.6~61.3 nm），而且保持了其單晶完整性。

具體來說，晶種的解離動(dòng)力學(xué)決定了空心結(jié)構(gòu)的形成，而單晶介孔MOF殼的生長動(dòng)力學(xué)確保了均勻的覆蓋和結(jié)構(gòu)完整性。在此基礎(chǔ)上，進(jìn)一步開發(fā)了一系列具有分層納米結(jié)構(gòu)的新型中空介孔MOF，包括中空開囊介孔MOF、二維中空介孔MOF、中空層間結(jié)構(gòu)介孔MOF、宏-介孔-微三模多孔MOF等。這是第一個(gè)制備單晶有序介孔MOF納米片的案例。

圖3-1 具有中空層間結(jié)構(gòu)的單晶介孔MOF的合成

Hierarchical Engineering of Single-Crystalline Mesoporous Metal-Organic Frameworks with Hollow Structures，Journal of the American Chemical Society，2025. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01415

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JACS：多段介孔二氧化硅納米竹狀結(jié)構(gòu)的逐步自組裝以實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的隔熱效果

介孔二氧化硅（mSiO?）因其優(yōu)異的隔熱性能而備受關(guān)注，其孔道結(jié)構(gòu)可通過Knudsen效應(yīng)抑制氣體傳熱。然而，傳統(tǒng)的合成方法（如單一表面活性劑模板法）難以構(gòu)建具有明確分段結(jié)構(gòu)的介孔材料，且缺乏對(duì)分段排列的二級(jí)組裝控制，限制了其在隔熱等領(lǐng)域的性能提升。因此，開發(fā)一種能夠精確調(diào)控分段結(jié)構(gòu)的自組裝策略具有重要意義。

2025年4月24日，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士、趙再望教授團(tuán)隊(duì)提出了一種逐步自組裝策略，用于制備多段介孔二氧化硅納米竹子。該結(jié)構(gòu)由16–25個(gè)梭形介孔段首尾連接而成，總長約0.7–1.0 μm，每段由10–13層平行層組成，層厚約2.5 nm。研究表明，其形成始于小雙層膠束單元組裝為梭形段，進(jìn)而進(jìn)一步組裝為納米竹子。通過動(dòng)力學(xué)調(diào)控，可實(shí)現(xiàn)長度和分支形態(tài)的調(diào)控。得益于多段多層結(jié)構(gòu)，納米竹子能顯著限制氣體流動(dòng)，熱導(dǎo)率低至約41.67 mW·m?1·K?1。將其與纖維素納米纖維復(fù)合后可制備機(jī)械穩(wěn)定、輕質(zhì)多孔的氣凝膠，熱導(dǎo)率進(jìn)一步降至約19.85 mW·m?1·K?1，顯示出優(yōu)異的隔熱潛力。

圖4-1 多段介孔二氧化硅納米竹子的合成與表征

Stepwise Self-Assembly of Multisegment Mesoporous Silica Nanobamboos for Enhanced Thermal Insulation. Journal of the American Chemical Society， 2025. https://doi.org/10.1021/jacs.5c05154

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JACS：結(jié)晶且穩(wěn)定的分層多孔共軛有機(jī)框架——電合成的理想平臺(tái)

共價(jià)有機(jī)框架（COFs）是一類由有機(jī)單體通過強(qiáng)共價(jià)鍵連接而成的結(jié)晶性多孔材料，具有高比表面積、周期性有序的孔道和可調(diào)的孔徑，廣泛應(yīng)用于光催化、氣體吸附與存儲(chǔ)等領(lǐng)域。然而，傳統(tǒng)COFs缺乏面內(nèi)π-共軛鍵，在酸堿性介質(zhì)中化學(xué)穩(wěn)定性較差，限制了其在電合成條件下的應(yīng)用。

為解決這一問題，2025年6月4日，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士、李峰研究員團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種結(jié)晶性高、穩(wěn)定性好的分級(jí)多孔π-共軛有機(jī)框架（聚酞菁，HPPc）的合成，并證明其可作為理想的電合成平臺(tái)。所制備的晶體HPPc具有高比表面積（約324 m2 g?1）、豐富的固有微孔（1.4 nm）以及由硬模板誘導(dǎo)的均一且相互連通的介孔（35 nm）。這種雙孔結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)有助于提升活性位點(diǎn)分散性和傳質(zhì)效率。此外，高結(jié)晶性帶來的長程有序性使得活性位點(diǎn)可按需精確定制。通過錨定鎳和鈷原子，優(yōu)化后的催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的析氧反應(yīng)性能，在10 mA cm?2電流密度下的過電位僅為305 mV，塔菲爾斜率為40 mV dec?1，顯著優(yōu)于商用RuO?。該工作為合理設(shè)計(jì)與合成具有化學(xué)穩(wěn)定性和結(jié)晶性的分級(jí)多孔π-COFs開辟了新途徑。

圖5-1 HPPc NiCo的合成與形貌表征

Crystalline and Stable Hierarchical Porous Conjugated Organic Framework as an Ideal Platform for Electrosynthesis. Journal of the American Chemical Society，2025. https://doi.org/10.1021/jacs.5c06338

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JACS：具有定制開口窗口和可調(diào)表面交叉槽道的常規(guī)介孔超粒子

傳統(tǒng)的中空介孔結(jié)構(gòu)雖具有高比表面積和良好的封裝能力，但其封閉的外殼導(dǎo)致電子/離子傳輸動(dòng)力學(xué)緩慢，且光滑表面在高壓實(shí)電極中易形成隨機(jī)分布且易堵塞的電解液通道，限制了其在離子儲(chǔ)能中的倍率性能。

為解決這一問題，2025年6月16日，內(nèi)蒙古大學(xué)武利民教授、趙東元院士及內(nèi)蒙古大學(xué)趙再望教授、趙玉娟博士團(tuán)隊(duì)首次報(bào)道了一種具有可調(diào)控開口窗口與表面交叉凹槽的規(guī)則介孔空心碳超粒子（MHCSs），通過靜電輔助單分子膠束限制組裝策略合成。

該超粒子中心為空腔（約250 nm），殼層具有定制橫向開口窗口（35–50 nm），使內(nèi)外表面完全連通；其表面單層球形介孔（約15 nm）有序排列形成獨(dú)特的交叉凹槽。凹槽的寬度（29.5–62.4 nm）、深度（2.1–40.7 nm）及數(shù)量（橫向與縱向11×11至5×5）可通過多巴胺/模板質(zhì)量比精確調(diào)控。

作為水系鋅離子混合電容器的高負(fù)載電極材料，MHCSs表現(xiàn)出弱極化、高比容量（0.1 A g?1下205 mAh g?1）和優(yōu)異倍率性能（10 A g?1下105 mAh g?1）。表面凹槽的可調(diào)性實(shí)現(xiàn)了離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)與電荷轉(zhuǎn)移速率的正交控制，使其在不同環(huán)境下的儲(chǔ)能應(yīng)用中表現(xiàn)出潛力。

圖6-1 介孔中空碳超粒子（MHCSs）的制備流程

Regular Mesoporous Superparticles with a Tailored Opening Window and Tunable Surface Crisscrossed Grooves. Journal of the American Chemical Society，2025.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01622

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Angew：界面微通道作為陽離子泵，用于增強(qiáng)滲透能的收集

滲透能作為一種源于海水與河水混合的可再生能源，因其儲(chǔ)量巨大且波動(dòng)性小而受到廣泛關(guān)注。理論上，全球滲透能發(fā)電潛力可達(dá)約2.4 TW，超過風(fēng)能與太陽能的總和。目前，基于膜的反電滲析（RED）技術(shù)是實(shí)現(xiàn)滲透能轉(zhuǎn)換的主要途徑，但其實(shí)際應(yīng)用受限于傳統(tǒng)離子交換膜的離子傳輸效率低、膜厚較大、易堵塞等問題，導(dǎo)致功率密度普遍低于2.0 W m?2。

為突破這些瓶頸，2025年4月7日，復(fù)旦大學(xué)（內(nèi)蒙古大學(xué)）趙東元院士、復(fù)旦大學(xué)晁棟梁教授團(tuán)隊(duì)提出了一種基于介孔二氧化硅包覆多壁碳納米管/芳綸納米纖維（MCNTs@mSiO?/ANF）復(fù)合膜的陽離子泵策略，用于高效滲透能收集。該膜通過界面自組裝法制備，其表面具有直徑約3 nm、垂直排列的負(fù)電荷介孔通道，能夠預(yù)先富集陽離子，并形成向陽離子傳輸?shù)臐舛忍荻龋瑥亩掷m(xù)將陽離子泵入纖維間納米通道，增強(qiáng)電荷分離與離子選擇性。

此外，親水性的介孔二氧化硅殼層促進(jìn)了離子傳輸，提高了離子通量。在模擬海水與河水（50倍 NaCl濃度梯度）條件下，該復(fù)合膜實(shí)現(xiàn)了8.24 W m?2的功率輸出和0.91的陽離子選擇性，并表現(xiàn)出優(yōu)異的機(jī)械強(qiáng)度（~136 MPa）與長期穩(wěn)定性。在實(shí)際海水/河水體系中，其功率密度進(jìn)一步提升至9.93 W m?2，超越當(dāng)前多數(shù)一維材料基膜的性能。該研究為納米纖維膜在可持續(xù)滲透能轉(zhuǎn)換中的實(shí)際應(yīng)用提供了新途徑。

圖 7-1多壁碳納米管@mSiO2/ANF 復(fù)合納米通道膜的合成及表征

Interfacial Mesochannels as Cation Pump for Enhanced Osmotic Energy Harvesting. Angewandte Chemie International Edition, 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202503110

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Angew.：受限手性中心堆積誘導(dǎo)的扭曲二氧化硅納米帶用于調(diào)節(jié)腫瘤細(xì)胞增殖

手性支配著跨尺度的生理過程，然而分子手性和介觀結(jié)構(gòu)手性之間的模糊聯(lián)系仍然存在。2025年12月12日，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士、趙天聰研究員、唐云研究員團(tuán)隊(duì)研究發(fā)現(xiàn)，雖然具有分子手性的肽兩親分子可以組裝成非手性納米結(jié)構(gòu)，但與硅烷的共組裝將形成左手螺旋扭曲納米帶，并產(chǎn)生腫瘤細(xì)胞活性抑制特性。合成的微米長的納米帶具有均勻的形貌，間距為~340 nm，寬度為~75 nm，厚度為~25 nm。硅烷-肽兩親體比例的增加調(diào)節(jié)了節(jié)圓半徑比從4.5到10.4。在硅烷交聯(lián)過程中，向手性中心的縱向堆積力可以成功地誘導(dǎo)手性從分子向介觀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移。

理論計(jì)算證實(shí)，這種機(jī)制可以減少35%的表面積。在沒有藥物的情況下，這些扭曲的納米帶抑制腫瘤細(xì)胞活性高達(dá)60%，而非手性組裝則低于30%。RNA測(cè)序顯示介觀結(jié)構(gòu)手性通過抑制細(xì)胞粘附并最終破壞細(xì)胞代謝來觸發(fā)細(xì)胞凋亡。該工作的研究重點(diǎn)是在介觀結(jié)構(gòu)手性形成過程中容易被忽視的多組分之間的分子相互作用以及介觀結(jié)構(gòu)手性的生物反饋?zhàn)饔茫瑸槔斫庾匀唤缡中缘倪M(jìn)化和意義提供了新的視角。

圖8-1 扭曲納米帶的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)表征

Confined Chiral Center Stacking Induced Twisted Silica Nanoribbons for Tumor Cell Proliferation Regulation，Angewandte Chemie International Edition, 2025. https://doi.org/10.1002/ange.202522375

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