Angew. Chem. Int. Ed.：等離子體熱電子和光熱效應協(xié)同提高電催化CO2還原中C2選擇性！

表面等離子體增強的電催化二氧化碳（CO2）還原提供了一種超越傳統(tǒng)電催化方法的全新維度，它通過優(yōu)化光能利用來簡化電催化反應器的設計，并提高反應活性/選擇性。然而，復雜多重等離子體效應對CO2還原反應的協(xié)同調節(jié)機制，尤其是在電化學偏壓下的情況，仍需深入研究。

基于此，中國科學技術大學熊宇杰教授、龍冉教授和胡燦宇副研究員（共同通訊作者）等人報道了利用具有顯著等離子體響應的銅納米立方體（Cu NCs）作為工作電極進行實驗。通過原位光譜表征技術，作者監(jiān)測了在交替光照/黑暗條件下分子層面的關鍵中間強度和構型的循環(huán)變化，揭示了等離子體誘導的CO2分子轉化以及關鍵中間吸附構型的結構演變。

通過電化學實驗和密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了等離子體能帶中的能量載流子的存在以及光熱效應，及其在促進從*CO橋式吸附模式（*CObridge）轉變?yōu)?CO頂式吸附模式（*COatop）以及降低C-C鍵合能量障礙方面的協(xié)同作用。電催化實驗證實，等離子體光激發(fā)顯著促進了CO2的轉化，并在廣泛的電位范圍內提高了對高價值C2產(chǎn)物的選擇性。

最后，全面的電化學系統(tǒng)評估了波長、光強度和溫度的依賴性，證實了產(chǎn)物的定向轉化確實歸因于等離子體熱載流子與光熱效應之間的協(xié)同作用，這種效果是單純的熱調節(jié)所無法實現(xiàn)的。在對CO2還原反應中的等離子體調制機制有清晰的認識后，其獲得了卓越的催化性能，C2產(chǎn)物的法拉第效率（FE）達到87%。本研究闡明了等離子體熱載流子與光熱效應協(xié)同作用實現(xiàn)定向分子轉化的機制。

Enhancing C2 Selectivity in Electrocatalytic CO2 Reduction Via Synergy of Plasmonic Hot Electrons and Photothermal Effect. Angew. Chem. Int. Ed.,2025, https://doi.org/10.1002/anie.202515432.

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