井岡山時期,他先后當過紅四軍連黨代表、軍部秘書,參加了反進剿、反會剿和黃洋界保衛戰等戰斗。1929年初紅四軍主力向贛南、閩西挺進,他隨隊參加大柏地、長嶺寨、龍巖、上杭等多次戰斗。
長征開始后,朱良才擔任中革軍委總衛生部政治委員兼政治部主任,負責傷員轉運和醫療保障工作。1935年6月紅一、紅四方面軍在四川懋功會合,他調任紅四方面軍第三十一軍政治部主任。因為堅持正確路線,他后來被調到方面軍教導團任團長兼政治委員。
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1936年10月隨紅四方面軍西渡黃河,任紅三十軍政治部副主任兼組織部部長。1937年3月西路軍失敗后,他只身一人沿途乞討,化裝潛行,經過36天艱苦跋涉回到陜北。這期間他多次負傷,右臂留下終身殘疾。
抗日戰爭爆發后,朱良才先任八路軍駐蘭州辦事處秘書長,負責調查國民黨頑固派情況,聯絡各方,營救大批革命人員和西路軍失散同志。1938年回延安,進入中共中央黨校學習。
同年秋調到晉察冀軍區,任第三軍分區政治委員兼政治部主任,率部參加軍區秋季反圍攻。他推動模范黨支部建設和殺敵立功運動,組織部隊生產自給,還宣傳狼牙山五壯士、李勇和戎冠秀等典型事跡,加強軍民關系。
新中國成立后,朱良才歷任華北軍區政治部主任、副政治委員,北京軍區政治委員等職。1955年9月27日,他被授予上將軍銜,同時獲得一級八一勛章、一級獨立自由勛章和一級解放勛章。
擔任北京軍區政委期間,他注重軍隊現代化和正規化建設,堅持黨對軍隊的絕對領導,以基層連隊和黨支部為基礎,總結推廣政治工作經驗,維護部隊穩定和戰斗力。
1958年,朱良才58歲。那時候北京軍區工作任務重,他覺得自己年紀大了,身上舊傷反復發作,右臂殘疾影響日常工作,頭痛等問題也越來越明顯,擔心繼續干下去會耽誤大事。
他經過考慮,向組織遞交了辭職報告,明確提出把崗位讓給更年輕的同志,自己退下來休養。報告送到中央后,毛主席看了覺得不一般,就安排聶榮臻去了解實際情況。聶榮臻到北京軍區和朱良才談了工作、身體和辭職的事。
朱良才堅持自己的想法,說身體條件不允許硬撐,年輕干部已經成長起來,應該給他們機會。中央研究后同意了他的請求,由賴傳珠接任北京軍區政委,工作平穩交接。
這件事在開國上將里是第一個,老同志對革命事業有責任心,也為干部隊伍年輕化開了個頭。毛主席后來評價朱良才覺悟高,周恩來覺得很開明。
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辭職后,朱良才進入休養階段,但沒有完全脫離工作。他繼續擔任中央人民政府最高法院委員、中共中央華北局委員、華北行政委員會委員、中共中央監察委員會委員,還當了第二至第五屆全國人大常務委員會委員。
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