ACS Nano:大規(guī)模外延Fe3GaTe2/石墨烯范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中室溫鐵磁性

本文展示了在單晶石墨烯/SiC模板上通過分子束外延（MBE）技術(shù)生長(zhǎng)的高質(zhì)量、大面積Fe3GaTe2（FGaT）薄膜。這些薄膜展現(xiàn)出高于室溫的強(qiáng)垂直磁各向異性（PMA）和高達(dá)400K的居里溫度（TC）。通過X射線吸收光譜（XAS）和X射線磁圓二色性（XMCD）光譜進(jìn)一步驗(yàn)證了自旋和軌道磁矩的貢獻(xiàn)，這些發(fā)現(xiàn)對(duì)于基于二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)的高性能自旋電子器件的未來發(fā)展具有重要意義，有望應(yīng)用于下一代數(shù)據(jù)存儲(chǔ)、邏輯處理和量子技術(shù)。

背景

二維（2D）范德華（vdW）磁性材料的出現(xiàn)為基本物理學(xué)開辟了新領(lǐng)域，尤其是在探索二維極限下的拓?fù)浞瞧椒沧孕y理等奇異磁性現(xiàn)象方面。這些材料被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)低功耗自旋電子學(xué)和量子技術(shù)新型器件的有前途的構(gòu)建塊。然而，大多數(shù)FGaT的研究?jī)H限于毫米級(jí)塊狀晶體和剝離的薄片，這些材料不適合實(shí)際應(yīng)用和器件加工。此外，F(xiàn)GaT與其他二維材料形成vdW異質(zhì)結(jié)構(gòu)僅通過薄片堆疊實(shí)現(xiàn)，大面積生長(zhǎng)的FGaT及其相關(guān)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的研究仍處于未開發(fā)狀態(tài)。

主要內(nèi)容

研究人員通過分子束外延（MBE）技術(shù)在單晶石墨烯/SiC模板上實(shí)現(xiàn)了高質(zhì)量、大面積的Fe3GaTe2薄膜生長(zhǎng)。通過結(jié)構(gòu)表征確認(rèn)了連續(xù)的FGaT/石墨烯vdW異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有高結(jié)晶質(zhì)量。溫度依賴的磁化和反常霍爾測(cè)量揭示了具有強(qiáng)垂直磁各向異性的增強(qiáng)居里溫度，高達(dá)400K。此外，X射線吸收光譜和X射線磁圓二色性光譜提供了自旋和軌道磁矩貢獻(xiàn)的見解，進(jìn)一步驗(yàn)證了高TC和強(qiáng)PMA。這些發(fā)現(xiàn)對(duì)于基于二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)的高性能自旋電子器件的未來發(fā)展具有重要意義，有望應(yīng)用于下一代數(shù)據(jù)存儲(chǔ)、邏輯處理和量子技術(shù)。

實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)

實(shí)驗(yàn)中，研究人員首先在半絕緣4H-SiC(00.1)襯底上通過SiC表面石墨化方法生長(zhǎng)外延石墨烯。然后，在超高真空（UHV）條件下，使用MBE技術(shù)在石墨烯/SiC(00.1)模板上生長(zhǎng)高質(zhì)量大面積的Fe3GaTe2薄膜。

創(chuàng)新點(diǎn)

1. 實(shí)現(xiàn)了在單晶石墨烯/SiC模板上通過分子束外延（MBE）技術(shù)生長(zhǎng)的高質(zhì)量、大面積Fe3GaTe2薄膜，這在大面積vdW異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制備上是一個(gè)重大進(jìn)步。
2. 展示了FGaT薄膜具有高于室溫的強(qiáng)垂直磁各向異性和高達(dá)400K的居里溫度，這對(duì)于實(shí)際應(yīng)用和器件集成至關(guān)重要。
3. 通過XAS和XMCD光譜提供了自旋和軌道磁矩貢獻(xiàn)的見解，進(jìn)一步驗(yàn)證了高TC和強(qiáng)PMA，為基于二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)的高性能自旋電子器件的發(fā)展提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

結(jié)論

研究人員成功地在石墨烯/SiC(00.1)襯底上生長(zhǎng)了高質(zhì)量、大面積的二維鐵磁Fe3GaTe2薄膜。結(jié)構(gòu)表征確認(rèn)了FGaT/石墨烯vdW異質(zhì)結(jié)構(gòu)的優(yōu)異結(jié)晶質(zhì)量、均勻表面和清晰界面。磁性和輸運(yùn)測(cè)量揭示了具有強(qiáng)垂直磁各向異性的高居里溫度，達(dá)到400K。這些發(fā)現(xiàn)進(jìn)一步得到了XMCD測(cè)量的證實(shí)，其中在正常入射幾何結(jié)構(gòu)下探測(cè)到了垂直磁矩。此外，通過在寬溫度范圍（10至400K）內(nèi)進(jìn)行的X射線吸收光譜分析，提取了自旋、軌道和總磁矩貢獻(xiàn)。在300K時(shí)，10nm厚的FGaT薄膜的μtotal為1.16μB/Fe，與之前對(duì)FGaT單晶的研究結(jié)果一致。這些發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了FGaT作為基于二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)的高性能自旋電子器件平臺(tái)的潛力，有望應(yīng)用于未來的數(shù)據(jù)存儲(chǔ)、處理技術(shù)和量子計(jì)算。

圖文內(nèi)容

圖1. 合成的FGaT/石墨烯/SiC(00.1)體系結(jié)構(gòu)配置示意圖39：(a)內(nèi)部Fe3Ga層的俯視圖，可清晰觀察到六方排列結(jié)構(gòu)；(b)包裹Fe3Ga的外層Te原子排布構(gòu)型；(c)單層石墨烯的原子結(jié)構(gòu)；(d)沿[2?1.0]晶向的FGaT層側(cè)視圖，該層生長(zhǎng)在外延石墨烯/SiC(00.1)模板上。需注意石墨烯與SiC界面處存在共價(jià)鍵結(jié)合的碳緩沖層，左下和右下的坐標(biāo)軸標(biāo)簽分別對(duì)應(yīng)(a-c)和(d)圖示。

圖2. (a)石墨烯/SiC模板[下圖]和生長(zhǎng)10nm厚FGaT薄膜后[上圖]獲取的原位反射高能電子衍射(RHEED)圖譜，兩圖均沿SiC(00.1)襯底的?2?1.0?方向垂直拍攝。(b)石墨烯/SiC(00.1)襯底上10nm厚FGaT薄膜的掠入射衍射(GID)面內(nèi)倒易空間映射圖，除SiC襯底的白圈標(biāo)記衍射點(diǎn)外，可辨識(shí)FGaT薄膜的衍射貢獻(xiàn)。(c)FGaT[22.0]衍射峰沿角向的方位角掃描曲線。(d)徑向衍射峰FGaT[11.0]、[22.0]以及FGaT[20.0]、[30.0]、[40.0]分別用紅色和紫色豎線標(biāo)注，對(duì)應(yīng)(b)圖面內(nèi)倒易空間映射中的衍射位置。

圖3. (a)石墨烯/SiC(00.1)襯底上生長(zhǎng)的10nm厚FGaT薄膜的原子力顯微鏡高度圖像，該薄膜表面覆蓋有約7nm厚的Te保護(hù)層，插圖為標(biāo)記1和2對(duì)應(yīng)的線掃描輪廓。(b)沿[11.0]晶帶軸獲取的10nm厚FGaT薄膜明場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡圖像，左側(cè)顯示包含Pt/Te覆蓋層的完整堆疊結(jié)構(gòu)，右側(cè)放大區(qū)域可清晰觀察到FGaT與石墨烯的層狀結(jié)構(gòu)。(c)6nm、10nm和32nm厚FGaT薄膜的θ-2θ掃描曲線顯示系列衍射峰，其位置與FGaT理論粉末衍射圖譜（灰色豎條）吻合良好，其中紅點(diǎn)標(biāo)示32nm厚樣品中出現(xiàn)的四方相FeTe雜質(zhì)峰，垂直虛線代表SiC襯底的布拉格衍射峰位置。

圖4. (a)室溫下通過掃描NV中心顯微鏡測(cè)量的32nm厚FGaT薄膜在石墨烯/SiC(00.1)襯底上的NV場(chǎng)分布圖。(b)石墨烯/SiC(00.1)襯底上10nm厚FGaT薄膜在不同溫度下測(cè)得的磁化強(qiáng)度(M)隨磁場(chǎng)(H)變化的磁滯回線。(c)提取的矯頑場(chǎng)HC和飽和磁化強(qiáng)度MS隨溫度變化的函數(shù)關(guān)系。(d)面內(nèi)(H∥ab)和面外(H∥c)構(gòu)型下剩余磁化強(qiáng)度MR隨溫度的變化曲線，插圖為相應(yīng)的MR/MS比值。(e)面外構(gòu)型(H∥c)下MR隨溫度的變化曲線，以及使用方程1和不同臨界指數(shù)獲得的擬合結(jié)果。

圖5. (a)磁輸運(yùn)測(cè)量示意圖：霍爾電壓(Vxy)沿y方向測(cè)量，直流電流(Ixx)沿x方向流動(dòng)，外磁場(chǎng)(H)沿z方向掃描。(b)石墨烯/SiC(00.1)襯底上6nm、10nm和32nm厚FGaT薄膜在10K下測(cè)量的橫向電阻(Rxy)隨外磁場(chǎng)(H)變化的磁滯回線。(c)-(e)分別為石墨烯/SiC(00.1)襯底上6nm、10nm和32nm厚FGaT薄膜在10-400K溫度范圍內(nèi)以20K為步長(zhǎng)測(cè)量的溫度依賴性橫向電阻(Rxy)曲線。

圖6. (a)不同厚度FGaT薄膜的反?；魻栯娮鑂AHE隨溫度變化曲線。(b)由橫向電阻貢獻(xiàn)提取的矯頑場(chǎng)HC值隨溫度變化的依賴關(guān)系，實(shí)線為視覺引導(dǎo)線。(c)不同厚度FGaT薄膜及原始石墨烯/SiC(00.1)模板（星號(hào)標(biāo)示）的空穴/電子載流子密度隨溫度變化關(guān)系，電子/空穴載流子密度(ne/h)平均值通過曲線確定；(c)中插圖為石墨烯/SiC模板與6nm厚FGaT薄膜的載流子密度對(duì)比放大圖。

圖7. 在Fe L3邊探測(cè)的XMCD磁滯回線于NI模式（θ=90°，即外磁場(chǎng)沿FGaT層c軸掃描）下測(cè)量，溫度分別為15K和300K：(a)6nm厚FGaT薄膜，(b)10nm厚FGaT薄膜。(c)和(d)分別為6nm和10nm厚FGaT薄膜在15K下NI模式測(cè)得的XAS和XMCD圖譜。(e)閉合三角形和圓形符號(hào)代表NI幾何構(gòu)型下測(cè)量的6nm和10nm厚FGaT薄膜總磁矩(μtotal)隨溫度變化的關(guān)系曲線。

來源：材料分析與應(yīng)用