利用太赫茲脈沖對材料中的極化偶極子進行超快相干調控,發現其中的隱藏相,進而挖掘潛在的高速光電器件應用功能,近年來成為量子材料研究領域的前沿之一。然而,傳統方法通常依賴于材料中與太赫茲脈沖頻率諧振的軟聲子模式,因而其應用往往局限于鐵電相變溫度(居里溫度)附近,極大地限制了工作溫區。與傳統鐵電材料不同,在PbTiO3/SrTiO3超晶格中發現的極性斯格明子等拓撲結構,因其本身存在亞太赫茲頻段的集體動力學模式,為實現寬溫區、高效率的太赫茲耦合調控提供了全新的物理機制。
近日,清華大學材料學院李千副教授課題組與中國科學院物理研究所等單位合作,在拓撲鐵電材料的超快動力學研究方面取得重要突破。研究團隊利用強場單周期太赫茲脈沖,成功將極性斯格明子相干地驅動到一個瞬態的、具有宏觀極化的隱藏極性相。這種光誘導的超快相變能夠在4K至470K的超寬溫度范圍內穩定產生,極大地拓展了光場調控物態的應用潛力。
研究成果以“寬溫度范圍內極性斯格明子集體動力學的太赫茲激發”(Terahertz excitation of collective dynamics of polarskyrmionsover a broad temperature range)為題發表于《自然·物理》(Nature Physics)。
論文鏈接:
https://www.nature.com/articles/s41567-025-03056-8
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研究團隊首先通過動力學相場模擬進行理論預測。模擬結果表明,極性斯格明子體系中存在著一系列頻率在2THz以下的集體動力學模式,其頻譜與實驗中使用的強場太赫茲脈沖高度重合。與傳統鐵電體中對溫度敏感的軟聲子模式不同,這些集體模式的頻率在很寬的溫度范圍內幾乎保持不變。這種穩定的諧振耦合通道可有效激發斯格明子中的極化偶極子,使其從原有的贗中心對稱狀態轉變為一個具有宏觀極化的瞬態隱藏極性相。隨后,團隊利用太赫茲場致二次諧波(TFISH)這一對材料對稱性破缺敏感的實驗技術,發現在太赫茲激發下,斯格明子產生了具有復雜各向異性的二次諧波信號,而作為參照的超晶格組分PbTiO?和SrTiO?則呈現單一方向響應。這一結果證實了斯格明子在光激發下發生了中心對稱性破缺,成功誘導出了理論預測的瞬態極性相。
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圖1.太赫茲脈沖激發下極性斯格明子的集體動力學模式與瞬態極性相
為進一步揭示隱藏極性相的形成機理,研究團隊開發了干涉式太赫茲泵浦-二次諧波探測(iTFISH)技術。通過引入參考光與樣品信號進行干涉,能夠同時高靈敏度地提取信號的振幅和相位。團隊首次將此技術應用于前沿拓撲材料體系,成功觀測到斯格明子中瞬態宏觀極化方向的多重翻轉,并識別出~0.2THz和~2.1THz等多個激發的集體模式。研究的另一重要發現是斯格明子動力學的超寬溫域穩定性。團隊系統地研究了斯格明子超快動力學響應的溫度依賴性,發現太赫茲誘導出的瞬態極性相可在4K至470K的超寬溫度范圍內穩定存在,直至在470K時發生拓撲相變后猝滅。這種源于拓撲保護的優異穩定性,有效突破了傳統光控物態的溫度限制,為研發能在常規環境下工作的高速光電器件奠定了物理基礎。
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圖2.干涉式TFISH測量的瞬態極化翻轉動力學和寬溫區穩定性
該工作系統地闡明了拓撲鐵電材料中的宏觀非線性光學響應與微觀集體動力學過程的內在聯系,不僅發現了一種全新的光場調控物態機制,也證實了極性斯格明子等拓撲體系是探索豐富的超快功能性質和構筑高性能光電子器件的理想平臺。
清華大學材料學院2021級博士生李為是論文第一作者,材料學院副教授李千與中國科學院物理研究所副研究員汪信波是論文共同通訊作者。其他重要合作者包括清華大學材料學院南策文院士、李敬鋒教授,南京大學劉俊明教授,中國科學院物理研究所雒建林研究員等。研究得到國家自然科學基金委基礎科學中心項目、原創探索計劃項目、中央高校青年教師科研創新能力支持項目(U40)等的資助,以及綜合極端條件實驗裝置的支持。
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本文來自:清華大學。
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