廣東
近日，中國農業大學工學院田思聰教授在
Angewandte Chemie International Edition期刊上發表題為“Active-Site Shifting on the Ni-FeO x Interface Bridges Metallic and Oxidative Catalysis for Efficient Methane Partial Oxidation ”的研究成果。 中國農業大學為論文第一完成單位，博士研究生劉玟為論文第一作者，田思聰教授為論文通訊作者，韓魯佳教授在論文研究工作全程提供支持與指導。
該研究構建了合成方法簡易的Ni-FeOx復合材料體系，通過實驗與理論緊密結合，發現甲烷部分氧化過程中，中間體CH3*在Ni-FeOx反應界面上從金屬Ni位點向FeOx位點遷移，以“接力”方式協同完成甲烷脫氫與氧化過程。這一活性位點轉移機制突破了“全程發生在金屬位點的串聯反應機理”的傳統認知。
理論計算進一步驗證了這一機制的合理性：CH3*跨界遷移的能壘為4.45 eV，明顯低于在單一Ni或FeOx位點上的能壘（28.54 eV和5.36 eV），表明界面遷移是能量更優的反應路徑。界面電荷密度差分和X射線光電子能譜分析結果表明，Ni-FeOx界面存在明顯的電子相互作用，所導致的電荷分布特征推動了CH3*中間體向FeOx位點的轉移，在活性位遷移過程中發揮了決定性作用。
基于這一機理構建的Ni-FeOx催化體系在中溫條件下展現出優異的性能表現：在700 ℃時甲烷轉化率高達89.9%，合成氣產率達到9.7 mmol/g，不僅優于傳統Fe3O4催化體系，也顯著超越多數同類金屬–氧化物耦合催化體系；同時循環運行過程中表現出高穩定性和抗積碳能力。
Ni-FeOx催化體系部分氧化重整甲烷性能表現
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