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光纖集成扭角氮化硼晶體實現(xiàn)高效非線性光學轉(zhuǎn)換

在光纖激光系統(tǒng)中實現(xiàn)高光學非線性對于經(jīng)典與量子功能至關(guān)重要。然而，盡管長期以來人們致力于在傳統(tǒng)全光纖系統(tǒng)中開發(fā)二階光學非線性，但非線性光學轉(zhuǎn)換效率仍然較低。二氧化硅材料的中心對稱結(jié)構(gòu)導致其缺乏用于二次諧波產(chǎn)生、自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換和電光調(diào)制的二階非線性。以往通過極化或修飾光纖的方法，或受限于非線性系數(shù)低、帶寬窄，或因模式泄漏和光-物質(zhì)相互作用弱而導致整體轉(zhuǎn)換效率低下。

近日，北京大學劉開輝教授、洪浩研究員和阿爾托大學孫志培院士合作，成功實現(xiàn)了在光纖端面集成扭角相位匹配的菱形氮化硼薄片，用于二次諧波產(chǎn)生和自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換。該工作通過局部和全局優(yōu)化薄片間的扭轉(zhuǎn)角進行相位匹配設計，在集成于光纖器件的范德華晶體中實現(xiàn)了-4.1%的二次諧波轉(zhuǎn)換效率和-90 Hz的SPDC符合計數(shù)率。最后，通過集成石墨烯/rBN異質(zhì)結(jié)的多功能非線性晶體，設計出能同時產(chǎn)生鎖模脈沖和腔內(nèi)二次諧波發(fā)射的全光纖倍頻超快激光器。相關(guān)論文以“Nonlinear phase-matched van der Waals crystals integrated on optical fibres”為題，發(fā)表在

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該研究的設計核心是將rBN單晶薄片夾在兩個單模光纖的端面之間。由于rBN具有大的非線性系數(shù)和高激光損傷閾值，理論上可在微米級厚度內(nèi)實現(xiàn)超過6%的高效二次諧波產(chǎn)生。模擬顯示，在光纖/20微米厚rBN/光纖組件中，基波強度分布均勻，而二次諧波強度隨傳輸長度呈類正弦振蕩，表明存在相位失配。其相干長度確定為4.25微米。通過每間隔一個相干長度將相鄰rBN薄片的晶格旋轉(zhuǎn)60度，可以實現(xiàn)準相位匹配，從而觀察到二次諧波強度的持續(xù)增加。

圖1 | 集成在光纖上的范德華晶體。 a. rBN嵌入光纖端面之間的示意圖。脈沖光在光纖中傳輸時直接由rBN非線性晶體進行倍頻。 b. 模擬中基波透射率對光纖間rBN厚度的依賴關(guān)系。 c. 模擬的光強分布：基波（左圖）、相位失配下的二次諧波（中圖）以及準相位匹配下的二次諧波（右圖）。 d. 模擬的二次諧波強度隨傳輸長度的變化關(guān)系。所有模擬均使用1064納米入射波長，數(shù)據(jù)已歸一化。

對于兩片任意厚度和可調(diào)扭轉(zhuǎn)角的rBN薄片堆疊，研究發(fā)現(xiàn)，在基波線性偏振激發(fā)下，輸出二次諧波信號的左旋和右旋圓偏振分量會受到扭轉(zhuǎn)角引起的相位調(diào)制。物理圖像顯示，扭轉(zhuǎn)角θ會導致第二片薄片諧波場的相位偏移。計算表明，當薄片厚度小于或大于0.5倍相干長度時，二次諧波強度分別在扭轉(zhuǎn)角為0度或60度時達到最大。當堆疊更多薄片時，研究對比了局部優(yōu)化和全局優(yōu)化兩種策略。局部優(yōu)化中，依次添加薄片并調(diào)整新薄片角度以最大化當前二次諧波強度，實驗發(fā)現(xiàn)最優(yōu)扭轉(zhuǎn)角序列為（0°, 0°, 60°, 60°, 0°）。而全局優(yōu)化則將所有薄片視為一個整體，共同調(diào)整所有堆疊角以實現(xiàn)整體二次諧波輸出最大化。對于五片厚度均為0.4倍相干長度的薄片，理論遍歷得到的最優(yōu)序列為（0°, 24°, 48°, 72°, 96°），實驗驗證其轉(zhuǎn)換效率高于準相位匹配方案。

圖2 | 集成在光纖上的扭角范德華晶體的非線性相位匹配設計。 a. 線性偏振激發(fā)下用于二次諧波產(chǎn)生的兩片扭角rBN薄片示意圖。薄片具有相對扭轉(zhuǎn)角θ和相同厚度t。 b. 扭角rBN產(chǎn)生二次諧波的物理圖像示意圖。線性偏振激發(fā)可分解為兩個圓偏振分量（E 和 E'）。洋紅色矢量代表第一片薄片的響應，橙色矢量代表第二片薄片。虛線為未扭轉(zhuǎn)（θ=0°）時的原始矢量，在薄片間扭轉(zhuǎn)后，左旋（右旋）圓偏振分量旋轉(zhuǎn)了30°（-30°）。橫縱軸分別對應復二次諧波場振幅的實部（Re）和虛部（Im）。 c. 圖a所示扭角rBN在不同θ和t下的計算二次諧波強度圖，以及局部優(yōu)化示意圖。 d. 局部優(yōu)化示意圖：依次添加N片rBN薄片，通過調(diào)整新添加薄片的角度來最大化二次諧波強度。 e. 在t=0.4Lc條件下，局部優(yōu)化相位匹配的理論（實線）和實驗（點）結(jié)果。最高效率在0°或60°實現(xiàn)。 f. 使用局部優(yōu)化進行堆疊的實驗數(shù)據(jù)（點）。 g. 全局優(yōu)化示意圖：將N片rBN薄片視為一個整體，通過調(diào)整所有堆疊角度來最大化二次諧波強度。 h. 在N=3，t=0.4Lc條件下，全局優(yōu)化相位匹配的模擬結(jié)果。最大強度出現(xiàn)在角度序列（26°，53°）處。 i. 使用全局優(yōu)化進行堆疊的實驗數(shù)據(jù)（點）。角度序列為（0°, 24°, 48°, 72°, 96°）的扭角rBN提供了比準相位匹配更高的二次諧波強度。所有實驗均使用1064納米入射波長。cts，計數(shù)。

利用這種相位匹配設計，該團隊也在集成的光纖器件中高效實現(xiàn)了二次諧波產(chǎn)生的逆過程——自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換。在405納米光激發(fā)下產(chǎn)生并探測到810納米光子對，觀察到了清晰的時間符合峰，符合計數(shù)率隨泵浦功率線性增加，二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g2(0)則呈反比下降，表明在寬激發(fā)功率范圍內(nèi)都能產(chǎn)生穩(wěn)定的光子對。這凸顯了將范德華晶體無縫集成到光纖量子通信網(wǎng)絡中的巨大潛力。

圖3 | 集成在光纖上的扭角rBN用于通過SPDC產(chǎn)生光子對。 a. SPDC過程的半頻光子對產(chǎn)生示意圖。 b. SPDC測量的光學裝置示意圖。帶通濾波器中心波長810納米，半高全寬3納米；光纖耦合器分光比50:50；SPD，單光子探測器；TCSPC，時間相關(guān)單光子計數(shù)。 c. 歸一化的符合測量結(jié)果。在1.12毫瓦激發(fā)下，符合計數(shù)率顯著超過約1.5 Hz。cps，每秒計數(shù)。 d. 符合計數(shù)率隨泵浦功率的變化，呈線性依賴關(guān)系。 e. 關(guān)聯(lián)測量（g^(2)(0)）隨泵浦功率的變化，呈反比依賴關(guān)系。

研究團隊將扭角rBN薄片用紫外固化膠封裝在兩個光纖端面之間，形成了全光纖器件。測試表明，在達到224毫瓦（約80 GW/cm2）的激光損傷閾值前，基于全局優(yōu)化相位匹配設計的脈沖二次諧波轉(zhuǎn)換效率達到約4.1%。該二次諧波輸出表現(xiàn)出卓越的長期穩(wěn)定性，在5小時監(jiān)測中波動控制在±0.1%以內(nèi)，連續(xù)運行超過3周后強度下降低于3%。器件在高達50 m/s2的加速度、-20°C至90°C的溫度范圍以及高達100%的濕度環(huán)境下均能可靠工作。此外，得益于rBN平坦的色散和超薄總厚度，計算表明該相位匹配光纖/rBN/光纖二次諧波組件的工作帶寬超過200納米。

圖4 | 集成在光纖上的扭角rBN的二次諧波產(chǎn)生性能。 a. 扭角rBN集成光纖的二次諧波輸出。左圖：光纖上扭角rBN的光學圖像。右圖：二次諧波輸出的橫向強度分布，呈現(xiàn)完美的高斯型基模。 b. 二次諧波轉(zhuǎn)換效率對基波峰值強度的依賴關(guān)系。在接近rBN損傷閾值約80 GW cm?2的激發(fā)下，扭角rBN光纖的最大二次諧波轉(zhuǎn)換效率確定為約4.1%。 c. 長期二次諧波輸出穩(wěn)定性。在整個超過3周的測試中，觀測到總二次諧波強度下降小于3%。插圖為5小時監(jiān)測，波動小于±0.1%。 d-f. 在加速度（d）、溫度（e）和濕度（f）擾動下的高穩(wěn)定性二次諧波輸出。誤差棒通過在每種條件下監(jiān)測1小時的強度波動獲得，波動量化為360個數(shù)據(jù)點的標準差。最大波動分別為1.1%、0.4%和0.1%。除圖a所示實驗外，所有其他測量均使用封裝后的光纖。Exp., 實驗。

基于此高性能組件，研究人員進一步設計了一個光纖環(huán)形腔，構(gòu)建了全光纖倍頻脈沖激光器。他們在腔中集成了一個由10層石墨烯和4片扭角rBN組成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，分別用于鎖模和腔內(nèi)頻率轉(zhuǎn)換。測量顯示該異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有3%的非線性吸收調(diào)制深度。在被動鎖模機制驅(qū)動下，激光器產(chǎn)生了重復頻率為14 MHz的脈沖激光，通過群速度色散補償，脈沖寬度可從約0.7 ps壓縮至約112 fs。除了摻鉺光纖產(chǎn)生的1560納米基頻光外，還產(chǎn)生了780納米的倍頻激光，其強度隨泵浦源功率呈拋物線型增長。

圖5 | 集成石墨烯/rBN異質(zhì)結(jié)構(gòu)的全光纖倍頻脈沖激光器。 a. 全光纖腔內(nèi)倍頻脈沖激光器示意圖。在光纖激光器中，石墨烯作為非線性可飽和吸收體用于鎖模，rBN作為非線性光學晶體用于二次諧波產(chǎn)生。光學元件包括激光二極管（LD）、波分復用器（WDM）、單模光纖（SMF）、色散補償光纖（DCF）、摻鉺光纖（EDF）、隔離器（ISO）和偏振控制器（PC）。 b. 石墨烯/rBN異質(zhì)結(jié)構(gòu)集成光纖的基波透射測量。實線根據(jù)實驗數(shù)據(jù)（圓圈）擬合。非線性吸收調(diào)制深度（αs）確定為3%。 c. 全光纖激光器的長期脈沖序列基波輸出。重復頻率確定為約14 MHz。 d. 基波脈沖的自相關(guān)軌跡，通過高斯函數(shù)擬合的半高全寬為約158 fs，對應脈沖持續(xù)時間約112 fs。 e. 全光纖激光器中基波和二次諧波強度對激發(fā)功率的依賴關(guān)系。隨著泵浦激光（980納米）功率的增加，基波（1560納米）和二次諧波（780納米）的強度分別呈線性和拋物線型增長。

總之，這項研究提出了一種在光纖端面平臺上的相位匹配新方法，成功在光纖系統(tǒng)中實現(xiàn)了范德華晶體4.1%的二次諧波轉(zhuǎn)換效率及SPDC光子對產(chǎn)生。該集成平臺在惡劣的加速度、溫度和濕度環(huán)境下表現(xiàn)出極高的長期穩(wěn)定性，并具有寬工作帶寬。通過在一個光纖環(huán)形腔內(nèi)構(gòu)建石墨烯-rBN異質(zhì)結(jié)構(gòu)非線性光學晶體，同時實現(xiàn)飽和吸收和二次諧波產(chǎn)生，研發(fā)了基于范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)的全光纖倍頻脈沖激光器。這項工作為未來設計和實現(xiàn)高效非線性和量子全光纖系統(tǒng)，如全光纖參量振蕩器和全光纖集成量子通信網(wǎng)絡，開辟了道路。